锂离子电池成功的商业化在带来巨大便利的同时也引起了对其安全性的广泛关注,基于此,以水溶液为电解质的水系可充电电池取得了重要的研究进展。与有机体系电池相比,水系电池不仅具有较高的安全性能,而且还展现出低成本、制备简单和高电导率等优势。在水系电池中,电极材料和电荷载体是决定电池性能的重要因素。首先,电极材料不仅要具有稳定的结构,而且还要有足够的空间来容纳电荷载体。普鲁士蓝类似物（PBAs）具有稳定的金属-有机框架,能形成开放的离子通道和宽敞的间隙空间,因此成为一种优异的电极材料。此外,水系电池中电荷载体的选择直接决定电解液的种类。四面体结构的NH4+具有无限的资源和较小的水合离子半径,而且NH4+的溶液具有更加温和的酸碱环境,其电解质不会造成电极材料的溶解和设备的腐蚀。因此,将PBAs和NH4+共同运用到水系电池中,可能会同时充分利用它们各自的优点。本文选用不同类型的PBAs材料,分别对它们在水系铵离子电池中的性能进行了研究。第一部分选择（NH4）2Cu[Fe（CN）6]作为NH4+的宿主材料进行研究,电化学测试结果表明,（NH4）2Cu[Fe（CN）6]展现出了优异的电化学性能,尤其是出色的高倍率性能。当充放电倍率从1 C增加到50 C时,放电容量从60.0 mAh g-1仅仅下降到59.0 mAh g-1。即使在超高充放电倍率下（100和180 C）,经过17000次和20000次循环后,容量保持率也分别达到91.5%和86.5%,表明（NH4）2Cu[Fe（CN）6]还具有良好的长循环性能。动力学测试表明高的赝电容贡献率是（NH4）2Cu[Fe（CN）6]快速储存NH4+的内在因素。此外,X-射线粉末衍射（XRD）、傅里叶红外变换（FT-IR）、X-射线光电子能谱（XPS）等结果表明NH4+在（NH4）2Cu[Fe（CN）6]晶格中的嵌入/脱出过程具有高度的可逆性。第二部分研究了Cu3[Fe（CN）6]2储存NH4+的性能。首先,我们通过密度泛函理论预测了Cu3[Fe（CN）6]2用于NH4+储存的优异的电化学性能,并推测这是氢键的形成造成的。其次,通过电化学测试验证了理论计算中的优异性能。一方面Cu3[Fe（CN）6]2表现出0.01 V左右较小的电压极化,经过3000次循环后容量不发生衰减,表明Fe3+/Fe2+氧化还原对在Cu3[Fe（CN）6]2中的可逆氧化还原反应。另一方面,倍率性能实验表明,当充放电倍率增加50倍时,容量仅下降6.4%,在经过30000次的循环后,容量保持率高达72.5%。然后,X-射线粉末衍射（XRD）、傅里叶红外变换（FT-IR）、X-射线光电子能谱（XPS）、拉曼（Raman）和核磁共振（NMR）等测试验证了在NH4+嵌入/脱出过程中Cu3[Fe（CN）6]2可逆的氧化还原反应、结构变化和氢键的形成。根据密度泛函理论（DFT）计算,我们提出了基于氢键连续形成和断裂的NH4+扩散机制。最后,通过匹配预嵌铵的Cu3[Fe（CN）6]2正极和聚苯胺负极,构建了一个全电池,探索了Cu3[Fe（CN）6]2的实际应用。