近年来，有机双光子吸收材料在双光子荧光显微与成像、三维光信息存储和光学微加工、频率上转换激射、光学限幅等领域显示出良好的应用前景。有机化合物中的双光子吸收光物理过程研究成为光学、化学、材料学和生物学等学科的热门研究领域。 本论文主要采用超快激光光谱研究手段，对D-π-D型联苯乙烯类衍生物和一组多支结构有机分子的双光子吸收光物理特性进行了研究。主要工作与研究结果如下：(1)研究了双光子吸收联苯乙烯类衍生物的光谱特性与结构关系，指出这种设计方案中，单键连接两个共轭母体可以有效提高分子双光子吸收截面，并保持短波长的光谱特性。分子电荷转移偶极矩对其双光子吸收截面起关键作用，同时电荷转移偶极矩影响和制约分子π共轭面。弱的电荷转移偶极矩将大大降低分子双光子吸收截面，而过大的电荷转移偶极矩则引起单键两端共轭面不平行度增加，破坏共轭面，降低分子双光子吸收截面。分析结论对单键连接π共轭体的短波长发射双光子吸收有机分子的设计具有指导意义。(2)研究了一组多支结构有机分子的双光子吸收光物理特性，实验结果表明电荷转移偶极矩是影响多支分子双光子吸收截面的关键因素。这一结果对进一步理解多支结构有机分子双光子吸收光物理特性与结构关系具有积极作用。