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荧光粉涂覆光转换法获得的LED器件因节能、环境友好、寿命长等优点在装饰灯、植物生长灯、虹膜识别等领域也展现出巨大的应用前景。而其中,荧光粉的光色多样性,是实现荧光粉在多领域用途的重要因素之一。因此,实现荧光粉光色性能的可控可调也尤为重要。本论文以传统的YAG:Ce荧光粉为研究对象,对YAG中不同格位掺杂研究了荧光粉局域结构与发光性能的关系,以及新体系的探索研究。研究单离子掺杂对YAG:Ce荧光粉局域结构与发光性能的关系:结合试验与第一性原理计算的方法,分析了 Y3A12-xGaxA13O12:Ce和Y3Ga2-yScyA13O12:Ce系列荧光粉的局域结构与发光性能的关系。随着x的增加 Y3A12-xGaxA13012:Ce的发射光谱逐渐蓝移,而随着y的增加Y3Ga2-yScyA13O12:Ce的发射光谱却出现了红移的现象。根据第一性原理计算探讨Ce的局域结构变化与发光性能变化对应关系。当八面体格位替换元素离子错配指数较小时,如Ga占据八面体错配指数为0.126,(Cc08)多面体的畸变可以忽略,Ce-O键长的变化是改变5d晶体场劈裂的主要原因。当八面体格位替换离子错配指数较大时,如Sc占据八面体格位错配指数为0.311,(Ce08)多面体畸变突增以及Ce-O键长的拉长之间的竞争效应会共同对5d晶体场劈裂产生影响。此外,根据石榴石结构特性,引入了一个修正的描述石榴石中Ce3+离子所处的十二面畸变的公式。采用这个公式能够更好地理解光谱移动的规律。研究双原子对掺杂对YAG:Ce荧光粉结构与发光性能关系:在YAG:Ce中采用双离子对Ca2+-Hf+取代A13+-A13+中研究发现了相分离的现象。并结合XRD慢扫数据采用Rietveld单相和双相精修的手段分别确定了单相区与双相区的相结构、组分和临界点。本研究还结合第一性原理计算的方法,对这种相分离的原因从热力学的角度给出了解释。并且对单项区以及两相区的相结构与发光性质的关系也分别进行了详细的探讨。研究间隙位掺杂对YAG:Ce荧光粉的局域结构与发光性能影响:采用第一性原理计算的方法分析了 C在YAG:Ce晶格中的占位分布情况以及其对发光中心Ce3+的原子结构以及电子结构的影响。结构弛豫后获得的晶体结构分析发现C在YAG:Ce晶格中占据在与Ce3+离子次近邻的间隙位置的概率最大,会使YAG:Ce晶胞扩张,Ce-O键长压缩,从晶体场理论以及电子云扩散效应两个方面预测了 C进入YAG:Ce晶格中会使发射光谱发生红移。并从电子结构的变化分析了 Ce-O键长被压缩的原因。而且从实验上验证了理论分析的结果。石榴石结构新体系探索:在前期的文献调研的基础上,我们引入了“元素周期表对角线原理”到石榴石结构的设计中,采用传统的高温固相法成功合成了一款新型石榴石相荧光粉Ca2LuScZrAl2GeO12:Ce。并详细地研究了其晶体结构、电子结构、发光性质等。