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随着工业的不断发展,能源危机与环境污染已成为人类面对的难题。热电材料可将热能直接转化为电能,可以为将来解决能源危机扮演重要角色,因此寻找新型高效的热电材料显的尤为重要。本文通过基于密度泛函理论(density functional theory,DFT)的第一性原理理论计算,研究了几种Ti2-基Heusler合金的结构、电子结构和热力学特性,结合玻尔兹曼输运理论研究了其热电输运特性,并预测出了一系列新型的Ti2-基Heusler合金热电材料。利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算并结合玻尔兹曼输运方程,研究了Hf、Mo掺杂Ti2Cr Ge后的Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge的电子能带结构、热力学特性、热电输运性质以及Heusler合金Ti2Mo Si、Ti2Mo Pb和Ti2Nb Sb的电子特性与热电输运性质。结果表明:(1)Hf、Mo掺杂Ti2Cr Ge后的Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge的电子能带为半金属(half-metal)特性,其向下自旋态存在窄带隙。声子谱的结果表明其结构稳定。Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge的热力学熵高于其原型Heusler合金Ti2Cr Ge的熵。热电输运计算结果表明,其向上自旋态在电子掺杂时可以得到更好的热电性能;向下自旋态在空穴掺杂时,可以得到更好的热电性能。利用弹性性质分别计算了Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge和Ti2Cr Ge的晶格热导率及ZT值。结果表明,Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge的晶格热导率低于Ti2Cr Ge,室温下的Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge的晶格热导率为2.89Wm-1K-1,Ti2Cr Ge的晶格热导率为8.46Wm-1K-1。Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge向下自旋态的ZT值与Ti2Cr Ge具有相同的变化趋势,且Ti0.75Hf Mo0.25Cr Ge向下自旋态的ZT值高于Ti2Cr Ge,其最大值分别为0.273和0.197,因此,本结果验证了“熵”基因调控热电特性的可行性,增加熵可作为一种有效的方法来设计高性能的热电材料。(2)Ti2Mo X(X=Si,Pb)系列Heusler合金的电子能带结构表明其均为半金属(semimetal),这里的半金属是指导带底与价带顶稍微交叠,没有带隙。热电输运计算结果表明,Ti2Mo Si在电子掺杂时可以得到更好的热电性能;而Ti2Mo Pb在空穴掺杂时可以得到更好的热电性能,且Ti2Mo Pb的功率因子最大值高于Ti2Mo Si。利用弹性性质计算了Ti2Mo Si的晶格热导率,进而计算了其ZT值,结果表明,温度为300K时,其晶格热导率为1.27Wm-1K-1,在300K时,ZT达到最大值0.3。(3)Heusler合金Ti2Nb Sb的电子能带结构表明它是一种半金属(semimetal),导带底与价带顶稍微交叠,没有带隙。热电输运计算结果表明,Ti2Nb Sb在空穴掺杂时可以得到更好的热电性能,温度为300K时,空穴掺杂浓度为2.5×1027m-3时,功率因子PF达到最大值82.5μWm-1K-2。