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本文以YSZ、γ-Al2O3及储氧材料为载体,以Fe、Co、Mn为活性组分,用堇青石蜂窝陶瓷为基体制备了整体式甲烷燃烧催化剂。利用连续流动微型反应装置研究了催化剂的反应性能,抗老化性能及反应条件对反应性能的影响。利用XRD、H2-TPR、O2-TPD及催化剂上反应引发温度的测定等研究手段对催化剂进行了表征。 实验结果表明,以(Fe+Co+Mn)为活性组分,以YSZ或γ-Al2O3为载体,可以制备出高活性及热稳定性较好的甲烷燃烧催化剂。其催化活性具有与贵金属催化剂相似的温度特性。经1000℃,5h老化以后,催化剂的催化活性仍然保持了与贵金属催化剂相似的温度特性。以YSZ+储氧材料为载体能够改善催化活性的温度特性。 H2600℃还原以后,各催化剂的活性均高于在N2中400℃处理的催化剂的活性,而且各催化剂活性之间的差别减小。空速对催化剂的性能有明显影响,以YSZ,γ-Al2O3和YSZ+OSM1为载体的催化剂能在高空速下(150000h-1)保持高活性。当反应气中甲烷浓度降低到5%时,以YSZ+OSM1和YSZ+OSM2为载体的催化剂比不加储氧材料的催化剂表现出更高的催化活性。 单组分催化剂的H2-TPR结果表明,负载在YSZ和γ-Al2O3这两种载体上的活性组分形成相似的活性物种。老化处理以后,活性物种与载体的相互作用增强。活性物种与γ-Al2O3的相互作用比与YSZ的相互作用更强。 多组分催化剂的H2-TPR结果表明,活性组分与γ-Al2O3之间的相互作用比与YSZ间相互作用的强。经高温老化以后,催化剂仍然保持良好的低温还原性能。 多组分催化剂O2-TPD结果表明,在实验温度范围内,(Fe+Co+Mn)/YSZ,(Fe+Co+Mn)/YSZ+OSM2,(Fe+Co+Mn)/YSZ+OSM1和(Fe+Co+Mn)/γ-Al2O3催化剂上有较高浓度的氧物种存在。老化以后催化剂在反应的温度范围 内仍然存在较高浓度的氧物种。 各催化剂的反应引发温度相差不大。反应引发温度低的催化剂,其初始活 性越好。