新型铈—铂催化剂的设计与合成

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作为一类非常重要的贵金属催化剂,Pt-CeO2杂化纳米材料往往表现出十分出色的催化性能,因此而被科学家们广泛的关注。这可以归结为CeO2和Pt纳米粒子之间存在的强的协同效应。为了满足实际的工业生产的需要,Pt-CeO2催化剂往往工作在非常苛刻的环境下,因此,为了能够获得具有更高催化活性和稳定性的Pt催化剂,必须要合理的优化他们的杂化结构。我们主要从合成的角度来实现对二者杂化结构的有效控制,从而进一步调高它们的催化活性和稳定性。  本研究选用一种新的无毒无害的生物分子:L-lysine作为氧化铈的表面修饰分子。并成功了实现了在石墨烯表面的Pt-CeO2的选择性沉积。所得到的Pt/CeO2/graphene杂化纳米材料在电催化甲醇氧化的反应中表现出了十分出色的催化性能。通过L-lysine的表面修饰作用,通过控制加入的Ce/Pt比例实现了对其杂化的次级结构的有效控制,并且我们成功的实现了在还原氧化石墨烯表面的,次级结构可控的Pt-CeO2的合成。通过这两部分的工作,我们深入的研究了杂化纳米催化剂其催化性质与杂化结构之间的关系。利用还原氧化石墨烯作为载体,实现了共负载的四组分的杂化材料:Fe3O4/graphene/CeO2/Pd(Pt)的设计合成。由于Fe3O4的存在,该杂化材料可以实现简单快速的磁性分离,为以后更多更负载的磁性催化的设计合成开辟了一条新的途径。利用Ce3+与Pt4+之间的氧化还原关系,在惰性气体的保护下,实现了一步自氧化还原反应。所得到的Pt@CeO2纳米微球表现出了很高的热稳定性。总而言之,我们成功的利用杂化结构实现了对Pt-CeO2催化剂催化性质的优化,例如,杂化石墨烯可以有效改善其整体的电导率;通过控制次级结构可以促进其催化活性和稳定性;利用惰性的、稳定的氧化铈的致密包覆可有大幅的增强Pt催化剂的热稳定性,等等。这一切都预示着该杂化材料有很好的应用前景。
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