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Mg2Si基热电材料是一种工作在中温区域的热电材料,具有轻质、环保、组成元素丰富、性能优良等特点,是理想的中温区域发电的热电材料。要从镁硅基热电材料发展到可用的镁硅基热电器件,电极与热电材料的连接界面在工作温度运行下的稳定性、热应力匹配和界面电阻等都将对热电发电器件的性能和可靠性产生重要的影响。因此,设计制备出优良的镁硅基热电器件电极,研究镁硅基热电材料与电极界面间高温稳定性与可靠性对发展镁硅基热电发电器件制备技术具有重要意义。 为了选择较好制备工艺的本体Mg2Si热电材料,以对其基础材料与电极连接在中高温下界面演变规律进行基础科学研究,系统研究了合成温度及合成压力对Mg2Si热电性能的影响。实验发现,样品密度随烧结温度和压力升高而升高,载流子浓度随着烧结温度和压力的升高而升高。在不同压力(50MPa、80MPa、120MPa)相同温度(590℃)下制备Mg2Si,合成压力为80MPa的功率因子最高为5.33×10-5Wm-1K-2。在不同温度(640℃、690℃、740℃、780℃),相同压力(50MPa)下制备Mg2Si,在合成温度为780℃下功率因子最高为1.82×10-4Wm-1K-2。 选用适合Mg2Si热电材料的电极,通过对比不同金属材料分析,Cu的物理化学性质较好,可能为合适的电极。为了了解Cu电极与Mg2Si结合后连接界面随温度及时间的变化规律,将样品在不同温度,不同时间下退火。实验发现,在SPS烧结后,在连接处形成了一层中间反应层,经测定为Cu-Mg-Si三种元素的化合物。在500℃退火不同时间后,界面形态稳定,连接良好。为了了解中间层的相组成和性质,采用中间层点扫比例混合烧结后发现该中间层为Cu5Mg2Si和Cu1.44MgSi0.56的混合物,该中间层电性能和热性能都较好。 对Cu电极与Mg2Si热电材料连接后在500℃下退火不同时间的的性能进行整体研究。采用四探针法对Cu电极与Mg2Si热电材料的连接界面进行接触电阻测试,接触电阻与Mg2Si电阻均随着退火时间的增长而增长,未退火时,接触电阻为0.08Ω,退火72h后,接触电阻增长为分0.9Ω。对Cu电极与Mg2Si热电材料的连接后热传导进行测试,结果发现,理论热扩散系数与实验值相差为4mm2s-1左右。在500℃下分别退火不同时间后发现,热扩散系数随着退火时间增长而下降。对Cu电极与Mg2Si热电材料的连接界面进行剪切性能测试,剪切强度随着退火时间的增长而降低,退火72h后的剪切强度相对于退火前剪切强度降低了44%。为了了解在更高温度下Cu电极与Mg2Si界面的结构变化,在550℃下退火后发现,中间层与Cu连接处出现了微小裂纹,在580℃下分别退火不同时间后,中间层出现裂缝,随着退火时间的增长裂缝增大,中间层元素比例随之也发生很大变化,表明Mg2Si与Cu不适合在更高温度下运行。