层状双金属氢氧化物纳米片稳定的钙钛矿量子点的合成及其性能研究

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在过去的几年中,金属卤化物钙钛矿量子点(PQDs)凭借其优异的光学性能和广阔的应用前景,受到了研究人员们极大的关注。由于其具有可调节的带隙,高光致发光量子效率,激子寿命长和载流子迁移率大等特性,已经被广泛地应用在了太阳能电池,高效发光二极管,高灵敏度光电探测器等领域。尽管钙钛矿量子点有着如此广阔的应用前景,但也存在着诸如稳定性差,合成产量低等缺点,严重限制了其进一步应用。为了克服钙钛矿量子点的这些缺点,研究人员们致力于开发一些有效的策略来提高PQDs的光学性能及其稳定性。其中利用有机或无机基质对PQDs进行封装是一种十分有效的方法。由于层状双金属氢氧化物(LDH)具有独特的微观形态、精细的电子结构和相对较大的比表面积,在光电,催化等诸多领域有着非常广阔的前景。在本论文中,我们利用LDH纳米片与钙钛矿量子点构筑复合材料,以此来显著地改善钙钛矿的稳定性。具体工作包括以下两部分:1.利用LDH纳米片作为保护基质,在室温下通过一锅法在其表面原位生长钙钛矿量子点,大规模制备LDH/CsPbBr3复合材料。合成的复合材料显示出了良好的绿光发射,具有高的固体光致发光量子产率PLQY(~41%),更窄的半峰宽(FWHM~20nm)和较长的荧光寿命。由于LDH纳米片具有独特的二维结构和优异的对Pb2+和Cs+的吸附能力,有利于钙钛矿量子点在LDH纳米片上的牢固锚定,防止PQDs的聚集,为LDH/CsPbBr3复合材料提供了显著增强的湿度稳定性、热稳定性和出色的光稳定性。此外,基于LDH/CsPbBr3复合材料的WLED还表现出出色的性能。这为钙钛矿在光电领域的应用提供了新的机遇。2.通过可逆加成-断裂链转移(RAFT)自由基聚合法在LDH纳米片的表面接枝疏水性聚合物链,并通过季铵盐化反应构筑交联网络,制备了交联的聚合物功能化的LDH(LDH-CP)。随后,在室温下利用简单的配体辅助共沉淀(LARP)法在LDH-CP的表面原位生长钙钛矿量子点,制备了LDH-CP-CsPbBr3复合材料。合成的LDH-CP-CsPbBr3复合材料显示出明亮的绿色发光,具有较窄的FWHM(~25 nm)以及较高的固体光致发光量子产率PLQY(~51.9%)。凭借LDH纳米片独特的二维结构和疏水性聚合物交联网络的双重保护,LDH-CP-CsPbBr3复合材料被赋予了出色的水稳定性,热稳定性和光稳定性。此外,基于LDH-CP-CsPbBr3复合材料构筑的WLED还表现出了优异的白光发射以及出色的器件性能,证明我们制备的复合材料在照明和显示等应用方面具有巨大的发展潜力。
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