生物质基石墨烯功能材料的制备及其对水体中有机污染物的去除研究

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本文以氧化石墨烯(GO)和生物质(青草、小麦秸秆)为原料,采用水热法制备出生物质基石墨烯环境功能材料,对制备条件进行研究,筛选出性能最佳的样品,并利用多种仪器对材料的结构和组成进行表征分析,研究材料功能化前后的变化,并将材料用于含油废水和硝基苯酚废水的处理中,探讨生物质基石墨烯材料的吸附和催化性能,考察材料在不同条件下处理污染物的效果,并测试其可重复使用性。主要的研究内容和结论如下:1.以氧化石墨烯和青草为原料,通过一锅水热法合成三维青草基石墨烯气凝胶(GGA),用于油类的吸附去除。探究了水热时间、草粉掺杂量对材料性能的影响,筛选最佳制备条件,对性能最佳的样品进行表征分析。结果表明,草粉与GO质量比为0.75:1,水热时间为6h时,制得性能最佳的样品。相对于纯石墨烯气凝胶,青草基石墨烯气凝胶的性能得到了显著的改善。GGA的密度很低,仅有6.99 mg/cm3,机械性能有所提升,同时具有更大的比表面积和更多的含氧官能团。功能化后的材料亲油疏水,水接触角可达146°,使其具有很好的选择性。此外,GGA具有良好的耐酸碱性、热稳定性、耐火性,化学性质稳定。将GGA用于油类的处理,表现出高选择性、高吸附能力和良好的重复使用性。对于不同的有机溶剂,GGA的吸附容量在68.40-145.84 g/g的范围内,相比于未功能化的材料提高了 30.85%-159.73%。通过热处理再生重复使用十次后,GGA的吸附容量仍能保持初始值的90%左右。此外,利用GGA结合不同的操作方法可以实现油水分离。油水混合物中含有少量油时,可以用GGA直接吸附去除水中有机物。当含有大量重油或轻油时,可以通过重力作用或蠕动泵提供抽力,利用GGA亲油疏水的特性将其作为过滤介质实现油水分离。2.以氧化石墨烯和小麦秸秆为原料,通过一步水热法合成新型负载铜的小麦秸秆基石墨烯复合材料(Cu-SG),用于催化硼氢化钠还原对硝基苯酚。探究了载体材料和铜投加量对样品催化性能的影响,确定了最佳制备条件,并对性能最佳的样品进行表征分析。结果表明,样品的最佳制备条件为秸秆与GO质量比为1:1,铜投加量为0.15mmol。表征分析可知,秸秆和石墨烯结合良好,纳米铜均匀分布在载体上。与未功能化的石墨烯材料相比,Cu-SG具有更多含氧基团和更大的比表面积,负载在秸秆基石墨烯复合材料上的纳米铜具有更高的催化活性。将Cu-SG用于催化硼氢化钠还原对硝基苯酚,样品表现出高催化活性和良好的可重复使用性,反应均遵循伪一级动力学。适当提高PNP初始浓度可以提高材料的催化速率。溶液碱性越强,PNP还原速率越低。SO42-、NO3-的存在轻微抑制了 PNP的还原,Cl-的抑制效果更明显,而一定浓度的HCO3-可以加快样品的催化速率。六次连续使用中,Cu-SG仍能保持较高的催化活性。以上结果表明,生物质功能化石墨烯是可行的,制备的GGA和Cu-SG材料经济、安全、高效,对油类和硝基苯酚均有良好的处理效果,为水中有机污染物的去除提供了新型有效的材料。
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