论文部分内容阅读
团簇广泛存在于自然界中,涉及很多反应和现象,在材料科学、表面化学、高温化学、催化等领域作用重大。过渡金属具有很好的催化特性。对气相离子分子反应的质谱研究,能够提供在没有复杂的溶剂现象干扰情况下离子与中性分子化学反应的信息,从而有助于加深人们对于过渡金属离子物理化学性质的理解。我们在反射式飞行时间质谱仪上对过渡金属离子-镍离子分别和甲醇、乙醇团簇反应的产物种类以及形成产物的规律和影响因素进行了研究。 第一章介绍了团簇科学的研究进展、团簇科学的研究意义、几种制备团簇的常用方法、常用的团簇诊断技术以及本论文的主要内容。 第二章介绍了实验装置以及对实验仪器的调试结果。通过对样品离子信号的调试并进一步优化实验条件,找到了质谱仪的最佳工作参数,包括质谱仪的工作电压以及脉冲阀、激光、脉冲电场之间的延时,进而可以对产物离子更清晰的区分。 第三章首先介绍了利用激光溅射-超声分子束技术产生的镍离子Ni+,以及 Ni+和甲醇反应生成的几种产物 Ni+(CH3OH)n、NiCH2+(CH3OH)n、Ni(CH2)2+(CH3OH)n并研究了它们随着激光延时和激光能量以及载气压力发生改变而随之变化的规律,并对它们的一些变化规律进行了解释。对结果进行研究后,发现Ni+与甲醇反应生成的产物离子在改变激光延时情况下,产物离子的尺寸大小和信号强弱的变化最为显著;在加大激光器的出光能量时,产物离子的信号呈现开始加强而后变弱的趋势;在增加载气压力的情况下,团簇离子的尺寸随之增大。最后,对形成的几种产物离子的生成机制进行了简单的解释和分析。 第四章介绍了利用激光溅射-超声分子束技术产生的镍离子Ni+和乙醇团簇反应产生的几种团簇离子Ni+(C2H5OH)n、NiCH3+(C2H5OH)n、NiC2H4+(C2H5OH)n、H+(H2O)(C2H5OH)n并且也同时研究了它们随着激光延时和激光能量以及载气压力的改变而变化的规律,并对它们的一些变化规律进行了解释。研究结果同时也表明镍离子 Ni+与乙醇团簇反应产生的产物离子在改变激光延时的情况下,团簇离子的尺寸和信号强度变化最为明显;在加大激光器的出光能量时,团簇离子的信号呈现开始加强而后变弱的趋势;在增加载气压力的情况下,团簇离子的尺寸随之增大。最后,对这几种团簇产物离子的形成机制进行了简单的解释和分析。