【摘 要】
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卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3由于其长的载流子扩散长度,高的吸收系数,长的载流子寿命和低温溶液加工等优越特性,目前已经被广泛应用在太阳能电池,光电探测器,LED,激光器等光电器件领域。从2009年至今,卤化物钙钛矿太阳能电池功率转换效率在短短十几年的时间里从3.8%提升到25.5%。然而,卤化物钙钛矿太阳能电池和光电探测器电流电压（I-V）测试过程中出现的迟滞现象是制约其器件性能进一步提升的重要
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卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3由于其长的载流子扩散长度,高的吸收系数,长的载流子寿命和低温溶液加工等优越特性,目前已经被广泛应用在太阳能电池,光电探测器,LED,激光器等光电器件领域。从2009年至今,卤化物钙钛矿太阳能电池功率转换效率在短短十几年的时间里从3.8%提升到25.5%。然而,卤化物钙钛矿太阳能电池和光电探测器电流电压（I-V）测试过程中出现的迟滞现象是制约其器件性能进一步提升的重要因素。卤化物钙钛矿中的离子迁移是引起I-V迟滞的主要原因,本文从材料调控、材料物理特性分析和光电器件应用三个方面研究了卤化物钙钛矿中的离子迁移特性,主要研究内容和结论如下:1)富碘钙钛矿材料与离子迁移特性研究。通过在前驱体溶液中添加碘单质制备富碘钙钛矿。制备了 Al/Si/SiO2/CH3NH3PbI3/Au垂直结构的金属-氧化物-半导体（MOS）器件和Au/CH3NH3PbI3/Au横向结构的金属-半导体-金属（MSM）器件,通过两种器件结构研究了富碘钙钛矿中离子和电子的输运特性。研究表明富碘钙钛矿体块中的晶粒间界是离子迁移的主要路径;在相同的电压扫描步长下,富碘钙钛矿器件展现出更显著的迟滞特性,在较慢扫描速率时,这种迟滞特性表现的更加明显。2)通过掺杂添加剂调控迟滞特性,研究了离子迁移特性对载流子输运性质的影响。采用一维扩散方程和Crank-Nicholson算法拟合瞬态光致发光谱获得薄膜的载流子迁移率,研究了纯钙钛矿、富碘钙钛矿以及PCBM（[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester）掺杂钙钛矿的载流子迁移率。室温下纯钙钛矿和PCBM掺杂钙钛矿的载流子迁移率分别为24.2和51.5 cm2V-1s-1,而富碘钙钛矿的载流子迁移率只有0.85 cm2V-1s-1。掺杂的碘离子会以团簇的形式聚集在晶界增加晶界处的I-I配位饱和键,从而增强迟滞和降低载流子的迁移率。PCBM分子与卤化物形成自由基从而固化晶界处的悬挂键进而减小迟滞和增加载流子的迁移率。3)通过掺杂添加剂调控迟滞特性,研究了离子迁移对器件光响应特性的影响。PCBM掺杂钙钛矿基MOS光电探测器的响应时间比富碘钙钛矿基光电探测器的响应时间快一个数量级。光电响应特性表明掺杂引起的载流子迁移率的变化会影响光电探测器的光响应特性。通过电容电压（C-V）研究了 MOS电容中的离子迟滞特性,钙钛矿MOS电容的反型区出现C-V迟滞。当PCBM掺入钙钛矿中,C-V迟滞被消除,这表明PCBM可以钝化缺陷并抑制离子迟滞。C-V测试表明纯钙钛矿和PCBM掺杂钙钛矿的载流子类型为p型,而富碘钙钛矿的载流子类型为n型。4)富碘钙钛矿MOS型光电探测器自供电特性研究。制备了无电子/空穴传输层的Pt/CH3NH3PbI3/SiO2/Si/Al MOS型光电探测器并研究了离子迁移在钙钛矿光电探测器中的作用。0 V下测得了可重复的开关转换特性表明MOS光电探测器具有自供电特性。自供电特性的产生归因于钙钛矿和SiO2界面势垒处电势的变化以及光极化效应引起的自建电场。探测器的灵敏度D*在0V电压下的值为8.8×1010 Jones,在0.1 V电压下上升和下降时间分别为25.8 ms和0.62 ms,器件的噪声电流为～10-14 A.Hz-1/2,在无偏置电压下器件的开关比大于105。5)富碘钙钛矿MOS光-容性探测器的负电容特性研究。在光照条件下低频C-V的反型区存在负电容,反型区负电容的产生归因于离子和电子具有不同的频率响应特性以及离子迁移特性。MOS器件的电容时间（C-t）特性表明MOS电容器不仅可以作为光-容性探测器,而且也具有自供电特性。电容频率（C-f）特性曲线表明在光照下电容随频率呈指数增加,在1kHz时,光照电容是暗态电容的2倍,进一步降低测试频率可以实现更高的电容光暗比。6)基于Al2O3栅介质的富碘钙钛矿MOS器件漏电机制研究。采用Al2O3材料替代SiO2栅介质制备了 Au/Ti/CH3NH3PbI3/Al2O3/Si/Al结构的MOS器件,通过对Al2O3进行退火处理,研究表明退火后Al2O3基MOS器件的漏电机制由Frenkel-Poole发射转变为隧穿。暗态I-V和I-t特性表明在钙钛矿MOS结构中,若存在自供电行为,一定存在零点漂移,但存在零点漂移却不一定具有自供电特性,合理的设计氧化层才能实现钙钛矿MOS光电探测器自供电特性。
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