【摘 要】
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随着工业的高速发展,有机染料废水的排放量日益增多,对人类身体健康及生态平衡构成了巨大的威胁,此类废水具有浓度高、成分复杂和可生化性差等特点,是典型的难降解有机废水。
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随着工业的高速发展,有机染料废水的排放量日益增多,对人类身体健康及生态平衡构成了巨大的威胁,此类废水具有浓度高、成分复杂和可生化性差等特点,是典型的难降解有机废水。催化湿式氧化技术能够有效的处理这类废水,但催化剂活性组分易流失,造成水体的二次污染,故研究出高效、稳定的催化剂成为了催化湿式氧化技术的研究热点。因此本文以CODcr去除率、脱色率和金属离子溶出量为评价指标,研究了碱改性及金属负载对ZSM-5分子筛催化活性及稳定性的影响,并优化其改性条件。考察了改性后的催化剂在紫外光辅助下降解模拟染料废水的和实际工业废水效果,确定其最佳工艺,并对其降解模拟废水的动力学进行研究,同时对紫外光辅助处理酸性大红GR的降解路径进行探讨。采用碱和金属Cu、Zn、Ce改性ZSM-5分子筛催化剂,通过对催化剂的活性评价,确定了催化剂的的最佳改性条件,Na OH溶液为0.2mol/L、Cu/Zn/Ce摩尔比例为8:4:1。在此基础上对其制备方法进行了考察,结果表明溶胶凝胶法制备的催化剂性能更佳。通过对催化剂的表征分析发现,碱改性并未破坏ZSM-5分子筛的特征骨架结构,随着金属离子负载量的增加,团聚现象越发明显,适量的Ce掺杂不仅可以促进Cu O和Zn O分散,还能降低其粒径。此外,溶胶凝胶法制备的催化剂其表面金属氧化物颗粒粒径更小,分散更均匀。通过单因素实验考察了不同因素对Cu-Zn-Ce/Z-AT催化剂在紫外光辅助下降解酸性大红GR模拟废水的效果影响。并通过正交实验对其进行优化,得出最佳工艺条件为:反应时间90min,反应温度70℃,催化剂用量0.20g,溶液初始p H值为4,双氧水投加量0.6m L。此条件下,酸性大红GR模拟废水脱色率和CODCr去除率分别可达99.73%和99.86%。运用UV-Vis、IR和GC-MS图谱分析手段,研究了紫外光辅助催化湿式氧化法降解酸性发红GR的降解历程,并推测其降解路径。紫外光辅助催化湿式氧化法首先是先通过破坏染料结构中的偶氮键而使其脱色,然后再破坏结构中苯环及奈环,使其发生开环发应,生成小分子物质;进行了Cu-Zn-Ce/Z-AT催化剂降解酸性大红GR模拟废水动力学的研究,得到其表观动力学方程为:研究了Cu-Zn-Ce/Z-AT催化剂处理江西某制糖企业实际废水的效果,结果表明催化剂对该废水的处理效果较理想。
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