等离子体制备芳烃/烷烃渗透汽化分离复合膜

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhihong0223
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芳烃/烷烃的分离在石油化工领域中有着重要意义,渗透汽化在芳烃/烷烃分离方面具有很好的应用前景。"pore filling"结构的复合膜具有很薄的致密皮层,传质阻力小,渗透通量高;接枝填充层与惰性底膜之间以共价键连接,能够有效抑制功能性填充层的过度溶胀,保证复合膜结构的完整性和机械性能,是最有前景的高性能芳烃/烷烃渗透汽化分离膜之一。本文采用常压介质阻挡放电(DBD)等离子接枝聚合方法制备"pore filling"结构的渗透汽化复合膜,较为系统的研究了‘’pore filling"复合膜的制备条件和渗透汽化操作条件对芳烃/烷烃分离性能的影响,结合分子动力学模拟和吸附实验初步探讨了渗透汽化分离的传质机理。采用两步辐照接枝法,在聚丙烯腈超滤膜上接枝聚乙二醇甲基丙烯酸酯,制备芳烃优先透过的渗透汽化复合膜。利用衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪、场发射扫描电子显微镜、接触角测定仪对所制备的复合膜进行了表征,证明成功制备了"pore filling"结构的渗透汽化复合膜。以甲苯质量分数为20%的甲苯/正庚烷为分离体系,研究膜制备条件对复合膜分离性能的影响。结果表明:以氦气为放电气体,涂覆温度为45℃,羟端基大分子单体(PEO500OHMA)可获得较佳的分离性能;使用自由基聚合引发剂过硫酸钾(K2S208)可有效提高复合膜的分离性能;羟端基单体(PEO50OHMA)更适合制备高性能复合膜。以氩气为放电气体,0.45 mol/L的PEO500OHMA和0.1 mol/L的丙烯酸甲酯为共聚接枝单体,制备的渗透汽化复合膜对80-C、甲苯质量分数为20%的甲苯/正庚烷的分离系数为7.89,渗透通量为0.49 kg/(m2·h)。以甲苯/正庚烷为分离体系,探究了渗透汽化操作条件对复合膜分离性能的影响。结果表明:随着渗透汽化操作温度的升高,复合膜的分离系数和渗透通量都增大;随着膜下侧压力的降低,复合膜的分离系数和渗透通量都上升;随着料液中甲苯浓度的增大,复合膜的分离系数降低,渗透通量增大。采用分子动力学模拟的方法,计算甲苯、正庚烷分子在聚合物中的化学扩散系数。结果表明:353 K下,羟端基聚合物对甲苯/正庚烷没有扩散选择性,甲醚端基聚合物则是正庚烷优先扩散。这说明本文所制备的复合膜的芳烃/烷烃分离性能主要由溶解(吸附)选择性决定。吸附实验表明羟基促进了甲苯的溶解吸附,验证了分子动力学模拟的结论。
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