近来,随着生物学和医学应用需求的快速增长,软材料吸引了越来越多研究者们的目光。而水凝胶材料作为其中一种最具生物相容性的软材料,也得到了广泛的关注。水凝胶材料是一类具有三维网络结构与微观孔径体系的弹性体,其力学性质的优劣是其能否被更好地投入应用的关键。例如,水凝胶材料在制备关节软骨可再生支架时,所要提供的不仅仅是机械支撑,更重要的是通过力学性质的影响来保持成软骨细胞的表型。此外,对水凝胶的设计主要在于骨架和交联点两部分。其中,交联点的热力学及动力学性质是影响水凝胶力学性质的主要因素。目前,已有许多将水凝胶材料进行功能化的成功典例,但其中仍然存在着一些亟待解决的问题。为得到更能够面向应用的水凝胶系统,从已有的方法出发,我们设计和制备了几种新型功能化水凝胶材料,主要包括模拟软骨材料的双网络水凝胶、超声药物控释的双交联点水凝胶、基于蛋白质的可注射水凝胶体系以及从分子层面设计的超韧混合网络水凝胶。我们期望,这些新的水凝胶材料体系可使水凝胶的应用前景更加广泛,同时,我们所进行的关于水凝胶力学性质与微观网络间的关系可为水凝胶材料的设计提供更好的思路。（1）模拟软骨材料的双网络水凝胶受到天然软骨材料微观结构的启发,我们在这一工作中设计和制备了一种可用于软骨再生的新型双网络水凝胶材料。该水凝胶材料的内部结构由相互作用的高分子网络与超分子自组装网络构成。其中,高分子网络由丙烯酰胺聚合而成,超分子网络由一种正负电荷交替排布的短肽自组装而成。当有机械负载作用在该水凝胶材料上时,由多肽自组装而成的纤维网络将会作为可牺牲的键断开来有效得耗散能量。另一方面,由于多肽自组装过程的快速和准确性,当负载被撤去后,自组装网络又能够快速地重新形成。这些特征使得该PS-DN水凝胶具有高达0.32-0.57 MPa的力学强度、300-2670 J m^-2以及66%-90%的压缩应变能力,并且具有短达数秒的恢复速度。同时,这一材料也存在十分显著的能量耗散、拉伸变硬和应力弛豫现象。上述这些性质都与天然软骨十分类似。除此之外,PS-DN水凝胶的力学性质可以通过调整其化学组成来进行调节。因此,这一新型的生物材料具有成为软骨或其他承力生物组织替代材料的潜能。（2）用于超声激发药物载运的高强度双交联点水凝胶能够对生物体内的生理活动产生动态力,或者对外部的力学刺激做出响应的水凝胶材料已成为新型载药系统最具竞争力和前景的候选者。然而,研究和制备能够特异性对外界施加的某种刺激做出响应,同时又在生理应力作用下几乎没有药物渗漏的载药系统仍然是一个极大的挑战。在这一工作中,我们设计了一种基于超声刺激响应的水凝胶载药系统。该水凝胶载药系统的微观网络结构由两种特异性交联点构成。其中,共价交联点的存在保证了该水凝胶系统能够具有较高的力学强度,可以有效抑制因形变而导致的药物渗漏。另外,水凝胶骨架与抗炎症药物-单宁酸之间形成的动态共价键-硼酯键使该材料可以通过超声脉冲的刺激来释放药物。在压力和超声刺激下,这一水凝胶载药系统表现出了截然不同两种药物释放现象。除此之外,我们还进行了在超声激发的情况下,观察炎症反应的巨噬细胞被抑制情况的实验,以此从理论上证明了这一水凝胶载药系统的医学可行性。（3）基于蛋白质骨架的可注射水凝胶具有动态力学特性的水凝胶体系在组织工程学与载药输运等方面有着独特的作用。不过,目前制备一种能够改变其动态力学响应,同时能满足多种应用需求的水凝胶仍存在不少困难。在此,我们报道了一种基于异性卷曲螺旋结构交联网络的蛋白质水凝胶体系。该体系展现出不寻常的多能量耗散模式,且具有广泛可调节的动态力学响应特征。这样独一无二的特点使该水凝胶体系可以在很广泛的频率范围内对力学刺激做出动力学响应。除此之外,该水凝胶体系还可在低至0.8 rad s^-1的剪切速率下发生剪切变稀,故而该水凝胶体系具有优秀的可注射性能。因在体系中使用的交联相互作用具有快速的本征动力学性质,这一水凝胶体系即使被外力破坏仍可在极短的时间内完全恢复其原本力学强度。另外,这一系列水凝胶的动态力学响应也可被温度及空间网络拓扑结构完美调节。我们认为,这一系列可注射水凝胶将在运载临床药物、生物分子及封装细胞等广泛的生物应用领域发挥重要作用。（4）通过对金属配位相互作用的分子工程设计制备具有高硬度,高韧性以及快速自恢复性能的水凝胶生物体内许多承力组织,如肌肉、软骨等都具有高弹性,高韧性及快速自修复性能等优秀的力学特性。但是在一种人工合成的生物材料中也同样获得这样优秀力学性质的组合仍然是一个不小的挑战。我们的工作展示了,具备高硬度,高韧性及快速自修复性能的水凝胶是可以由含有动态配位相互作用的高分子网络制备而得。我们设计了一种具有两个串联的锌离子结合位点的组氨酸富集型十肽。因其结构所引起的协同配位相互作用,与单一配位机制或独立配体结合机制相比,这种十肽与锌离子的配位复合体具有很高的热力学稳定性、很强的配位强度以及快速的结合速率。由此出发,我们设计了一种含有多肽-锌离子配位复合体的混合网络水凝胶。该混合水凝胶具有高达3.0 MPa的断裂强度、4.0 MJ m^-3的断裂韧性以及数秒量级的快速恢复能力。我们认为,这一系列的混合水凝胶将可作为承重组织工程学中软体机器人的支架材料结构单元发挥重要作用。我们的研究同时也为在分子层面上调节水凝胶的力学与动力学性质提供了一种普遍的指导方法。