【摘 要】
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人类社会进入工业化以来,CO2的排放量不断增加,全球变暖的趋势日益严峻。利用光催化技术减少CO2的存量和排放量,对人类社会的发展愈加重要。光催化技术是以太阳能为能源,驱动半导体材料进行水解制氢,污染物处理以及合成有机化合物。金属卤化物钙钛矿材料是一种有巨大潜力的光催化剂,其具有吸收范围广、带隙可调、高吸光系数、载流子传输距离长、成本低和易制备等优势。然而,材料面临的空气湿度敏感性和重金属Pb的毒性
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人类社会进入工业化以来,CO2的排放量不断增加,全球变暖的趋势日益严峻。利用光催化技术减少CO2的存量和排放量,对人类社会的发展愈加重要。光催化技术是以太阳能为能源,驱动半导体材料进行水解制氢,污染物处理以及合成有机化合物。金属卤化物钙钛矿材料是一种有巨大潜力的光催化剂,其具有吸收范围广、带隙可调、高吸光系数、载流子传输距离长、成本低和易制备等优势。然而,材料面临的空气湿度敏感性和重金属Pb的毒性,极大的限制了光催化剂适用的范围和条件。针对上述问题,本工作采用低毒或无毒性的Sb3+、Pd4+离子来取代Pb2+,并通过卤素调控策略,大幅提高材料的稳定性,降低催化剂对环境的危害,调整材料导带价带位置和吸收范围,从而提高钙钛矿的光催化性能。主要研究结论如下:1.首先我们探索了一种非铅钙钛矿结构Cs3Sb2X9（X=Br,I）。通过常温法制备的六方晶系混合卤化钙钛矿晶体Cs3Sb2(BrxI1-x)9（x=1,0.8,0.7,0.6,0）,其能带位置符合光催化还原CO2的热力学要求。通过优化钙钛矿材料中Br和I的配比,来改变价带位置,从而对光催化性能有显著影响。一系列材料具有良好的可见光吸收性能和稳定性。在可见光光照下,混合卤化物钙钛矿表现出优异的CO2光催化效率。优化得到的最高效率光催化剂Cs3Sb2(Br0.7I0.3)9的平均电子消耗速率达到18.47μmol/g/h。2.在探明Cs3Sb2Br9具有优异的光还原性能的基础上,再进一步研究其氧化能力。探究了合成温度对Cs3Sb2Br9催化剂选择性氧化苯甲醇生成苯甲醛活性的影响,得到了最佳反应温度,且在8 h可见光照射下的苯甲醇转化率能够达到80%。随后一系列物理化学方法对制备的光催化剂的结构和光学性质进行了检测。3.将钯元素限制在钙钛矿结构内,通过常温法制备了无配体的Cs2Pd Br6钙钛矿微晶颗粒和纳米晶,排除了长链配体油酸油胺对CO2光催化结果的影响。钙钛矿颗粒大小并未影响Cs2Pd Br6钙钛矿的晶体结构,然而大幅度改变了其物理特性,对催化性能产生显著影响。实验结果表明Cs2Pd Br6钙钛矿纳米晶的光催化的平均电子消耗速率为49μmol/g/h,高于传统单一的钙钛矿结构。
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