高铟组分InGaN薄膜的MOCVD外延生长机理及其光电性质研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:hanminaaaa
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基于半导体的固态照明可以减少照明产品的能源消耗、提高能源效率,进而减少温室气体排放。然而,目前商业化的白光LED通常采用InGaN基蓝光LED激发黄光荧光粉的方式来获取白光,这种方式不可避免地存在波长下转换产生斯托克斯损失的问题。为了实现真正高效的固态照明,务必发展高效的红、黄、绿、蓝多色混合的全芯片白光LEDs。然而,到目前为止,只有InGaN基蓝光LED的内量子效率超过90%。随着In组分的增加,长波长InGaN基LED的内量子效率急剧下降,其中很重要的原因是很难获得高质量的高In组分(>25%)InGaN合金。更高的In并入会诱导InGaN合金中产生更多类型的缺陷,然而这些缺陷对InGaN光电特性的影响并不是十分清晰。为此,高In组分InGaN合金的微结构缺陷和光电特性研究已经成为目前氮化物发光器件领域一个热点问题。本文围绕蓝宝石衬底上高In组分InGaN外延层的外延生长机理和相关光电特性展开研究,取得的主要成果如下:(1)研究了 MOCVD方法生长高In组分InGaN薄膜时,In并入诱导的InGaN晶体质量、光学性质、表面形貌、微结构缺陷和应变弛豫的变化。研究发现,随着In组分的增加,激子局域化效应逐渐增强;此外,InGaN的RMS粗糙度先增大后减小,表面形貌由布满V型坑的平坦表面逐渐向3D小岛形貌过渡,随后又逐渐光滑。基于此形貌演化,创新性地提出InGaN岛比例的自规则演化模型,将In并入诱导的形貌演化归因于温度降低导致的In吸附层的表面活性增强效应与应变弛豫导致的表面粗糙之间的竞争。这种表面活性效应会促进吸附原子的迁移、从而有助于岛的横向生长。(2)研究了 In并入诱导的InGaN薄膜的应变弛豫过程和机理。XRD倒易空间图表明,随着In组分的增加,InGaN外延层逐渐由完全应变状态向应变完全弛豫状态过渡。应变部分弛豫时,InGaN外延层存在组分分层现象,即存在一个低In组分界面区,界面区以上是组分均匀的InGaN层。42.2%In组分时应变完全弛豫。截面TEM双束衍射表明,随着In组分的增加,InGaN外延层的应变弛豫机制由形成TDs和V型坑,逐渐转变为产生随机堆垛层错和3D表面锯齿状粗糙。(3)原创性地通过引入退火的InGaN插入层,制备出方块电阻高达2.1 × 1 08 Ω/square、背景电子浓度1.0×1012cm-3的非故意掺杂高阻GaN薄膜。研究表明,高阻GaN的产生机理为:显著增加的刃型穿透位错诱导GaN中C受主杂质并入量显著增加,进而补偿背景载流子、导致薄膜高阻。该方法为制备高电子迁移率晶体管中的高阻GaN缓冲层开辟了一条新途径。(4)研究了 InGaN/GaN双异质结中,InGaN有源区的微结构缺陷和应变状态。发现较厚的InGaN有源区中存在堆垛层错、失配位错、摩尔纹和晶格扭曲,从而可能对发光产生不利影响。重点研究了高In组分InGaN/GaN双异质结中的孔洞和In沉淀缺陷。通过室温PL和CL研究了 InGaN/GaN双异质结的发光淬灭现象,建立了孔洞和In沉淀形成的物理模型,并通过孔洞表面陷阱和空间电荷区的辐射复合抑制作用阐明了高In组分InGaN/GaN双异质结的发光淬灭机制。此外,建立了 In沉淀的自成键模型,将In沉淀的本质归结于独立的In沉淀+孔洞的复合体,成功解释了常见的高In组分InGaN MQWs中含有较多In沉淀却没有大量孔洞而量子效率依然很低的原因。(5)对图形化蓝宝石衬底上In辅助p-GaN的生长展开研究。研究表明,随着生长温度由1005℃降低到970℃,p-GaN的电阻率和空穴迁移率均变化不大,但空穴浓度先增大后减小且晶体质量退化。AFM结果表明生长温度越低,p-GaN的表面粗糙度越大,这可能与温度降低导致的吸附原子迁移率下降有关。此外,在995℃生长温度下,随着Mg流量由360 sccm减小到200 sccm,p-GaN的电阻率变化幅度不大;然而空穴浓度表现出先减小后增大的趋势,空穴迁移率表现出先增大后减小的趋势。综合考虑表面形貌、晶体质量和电学性质,In辅助方法制备p-GaN的最优生长条件为995℃、Mg流量200 sccm。(6)在In辅助p-GaN的基础上,制备出EL发光在黄光波段的Ga极性p-down极化反转结构LED。XRD ω/20扫描表明MQWs具有良好的界面质量和晶体质量;MQWs的室温PL峰FWHM较大(80 nm),说明高In组分的MQWs中In组分不均匀现象更加显著。对制备的LED器件进行I-V和EL测试,发现器件开启电压较大(7.2 V)。随着电压从15 V增大到40 V,EL峰的蓝移仅15nm,说明极化反转结构确实能够克服MQWs内的极化电场引起的量子限制斯塔克效应的负面作用。最后,562 nm的黄光电致发光说明,这种Ga极性p-down极化反转结构LED在发展长波长LED方面具备很大潜力。
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