【摘 要】
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由于超快的充/放电速率,电介质电容器在当今的电储能器件中具有不可替代的地位。近年来,由于集成电路的飞速发展,电介质电容器的储能性能得到了广泛研究,许多优越的性能已被获得,但是其仍然有例如储能密度较低,储能效率不高,材料稳定性需要优化等诸多问题待解决。针对这些问题,进一步研究探索新的储能材料体系或构型及性能优化机制依然是该领域研究的主要方向。Aurivillius相（AP）化合物材料是一类典型的铁电
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由于超快的充/放电速率,电介质电容器在当今的电储能器件中具有不可替代的地位。近年来,由于集成电路的飞速发展,电介质电容器的储能性能得到了广泛研究,许多优越的性能已被获得,但是其仍然有例如储能密度较低,储能效率不高,材料稳定性需要优化等诸多问题待解决。针对这些问题,进一步研究探索新的储能材料体系或构型及性能优化机制依然是该领域研究的主要方向。Aurivillius相（AP）化合物材料是一类典型的铁电材料,但是由于本身较大的剩余极化,在介电储能领域的研究相对还较少。本篇论文里,我们通过化学溶液沉积法成功制备了AP化合物薄膜BaBi4Ti4O15（BBT）,并通过对其结构的分析和构型的调控,在该体系上获得了高性能的电介质薄膜。1.通过化学溶液沉积法（CSD）,在Pt/Ti/SiO2/Si衬底上制备了BaBi4Ti4O15薄膜,并对其储能性能进行了系统分析,在一定的退火温度下获得了好的储能性能,并与已有AP材料储能性能的报道进行了比较。通过X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对其进行了微结构分析,并通过断面图获得了其厚度。同时,为了优化BBT的储能性能并研究电极对储能性能的影响,我们在La NiO3（LNO）/SiO2/Si衬底上沉积了BBT薄膜,获得的结果与在传统的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上制备的BBT薄膜的储能性能的结果相接近,也发现以La NiO3（LNO）/SiO2/Si衬底制备的BBT薄膜作为储能器件有着很好的稳定性。2.基于材料熵的理论,通过CSD法在Pt/Ti/SiO2/Si衬底上沉积了La3+离子和Pr3+离子共掺杂的BaBi4Ti4O15基四层AP化合物薄膜BaBi3.15Pr0.1La0.75Ti4O15（LPT）,并基于退火温度的调控,详细研究了LPT薄膜的铁电极化行为和储能特性。通过La3+离子和Pr3+离子的共掺杂,由于La3+/Pr3+离子进入晶格所产生的强烈的局部化学,结构和电非均匀性导致击穿电场显著增强,在四层结构的AP铁电薄膜电容器中获得了54.27 J/cm~3的较大可恢复储能密度Ure和85.6%的高储能效率η。此外,所制备的LPT薄膜在20-20k Hz的频率范围和20-200℃的温度范围内表现出良好的铁电极化和储能稳定性以及2×10~7充放电循环。3.基于材料自发极化考虑,采用CSD法在Pt/Ti/SiO2/Si衬底上沉积了两种构型的Bi Fe O3（BFO）与BBT复合薄膜:BFO/BBT复合多层膜和BFO-BBT复合固溶膜,并基于纯相BBT薄膜,详细研究了这两类薄膜的铁电极化行为和储能特性。由于BFO本身极大的自发极化和BBT薄膜相对较高的击穿电场,针对上述两种构型薄膜,BBT/BFO复合多层膜和BFO/BBT复合固溶膜,分别得到了其可恢复储能密度为55.7J/cm~3和79.1 J/cm~3和59.49%和83%的储能效率,同时所制备的薄膜在1-50 k Hz的频率范围和20-140℃的温度范围内表现出良好的铁电极化和储能稳定性以及2×10~7的充放电循环。综上所述,我们在Aurivillius相化合物BaBi4Ti4O15体系中,采用多种的方法对体系进行优化,最终在该体系下获得了不错的储能性能,并在此基础上对其性能进行了全面而系统的分析,表明该材料体系在薄膜电介质电容器储能领域具有着很大的应用前景。
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