制备方法对Ni/SBA-15上甲烷干重整性能影响研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:xzhtqx
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甲烷干重整反应(Dry reforming of methane,DRM),该反应有效地利用了自然界中存在最广泛的两大温室气体,即甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)。该反应不仅有助于减轻全球气候变暖,解决目前严重的温室效应问题,而且获得的产物中合成气H2/CO比值接近于1,可作为费-托合成和羰基合成的原料。然而,催化剂失活是该反应存在的主要问题。镍基催化剂活性较高,价格便宜,从经济可行性和催化性能角度考虑,镍基催化剂具有非常好的研究价值和应用前景。本文采用浸渍法制备了 Ni-SBA-15催化剂,其载体SBA-15的模板剂通过乙醇萃取处理。乙醇萃取法工艺简单,避免了高温煅烧,节约能源,对载体破坏作用较小。结果表明,利用浸渍法把Ni引入到载体SBA-15上具有明显的制备优势。乙醇萃取模板法比煅烧法处理模板剂相比处理条件比较温和,能够在很大程度避免载体的收缩和硅羟基的完全破坏。浸渍过程中,载体部分的硅羟基提高了活性组分Ni的分散和增强金属载体的相互作用。因此,在DRM反应中具有好的催化性能和强的抗积炭性能。采用固相研磨法将活性组分Ni引入到有模板剂的介孔载体SBA-15,KIT-6和MCM-41上。与普通浸渍法相比,该方法不仅制备简便,工艺简单,节约能源,而且获得了具有高度分散的Ni颗粒和很强的金属载体相互作用。通过研究对此,Ni-SBA-15,Ni-KIT-6和Ni-MCM-41催化剂经过700℃长时间反应100 h或800℃C高温反应50 h,Ni-SBA-15具有非常优越的催化性能和催化剂结构优势。Ni-SBA-15催化剂的Ni颗粒平均尺寸仅从反应前的3.2nm增长到4.3nm,表现出较强的抗烧结性能。Ni-SBA-15催化剂表现出优异地抗积炭性能,TG曲线上催化剂的失重顺序:Ni-MCM-41(38.8%)>Ni-KIT-6(8.1%)>Ni-SBA-15(6.3%)。
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