钴基催化剂在逆水煤气变换反应中的应用研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dingdingdeaiqing85
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随着社会与经济的飞速发展,发展带来的问题也日渐显现,其中温室效应是一个被重视的问题,CO2作为温室效应的重要参与者,因此CO2的转化备受关注,而逆水煤气变换(RWGS)反应是其中应用前景最广的反应之一。当前,大多数催化剂存在高温热稳定性差和选择性不高的缺陷。本文通过不同方法合成Co/CaCO3和Co-CeO2催化剂,期待开发出高性能的催化剂并进行逆水煤气变换反应研究,主要研究内容与结果如下:1、焙烧墨鱼骨做载体,用浸渍法制备得到Co/CaCO3催化剂。研究钴含量对催化剂结构和性能的影响。结果表明,钴含量对催化剂组成和性能有明显影响。当钴含量30%以下时,催化剂中钴物种以Ca2Co2O5形式为主;钴含量在50%时出现大颗粒Co3O4。30%Co/CaCO3催化剂在700℃时CO选择性达到100%,催化活性达到38%,反应30h催化性能稳定。2、水热法合成SBA-16做模板,硬模板法合成Co-CeO2催化剂,研究钴含量对催化剂结构和性能的影响。通过研究发现:催化剂中钴与铈物种分别以Co3O4和CeO2形式存在,与共沉淀法比较,硬模板法合成的催化剂拥有更大比表面积与孔径,钴分散度更高,钴铈间的相互作用更强,从而具有更高的RWGS活性和高温热稳定性。3、硅溶胶法合成Co-CeO2催化剂,研究了钴含量对催化剂结构和性能的影响。结果表明:催化剂中钴与铈物种分别以Co3O4和CeO2形式存在,与共沉淀法相比,硅溶胶法制备的催化剂拥有大比表面积与孔径,钴分散度更高,从而具备更高RWGS活性和选择性。与浸渍法比较,硅溶胶法制备的催化剂钴分散度更好,钴铈相互作用增强,因此具有更高RWGS活性与选择性。此外,比表面积与添加硅溶胶的量成正比,掺杂Zr比表面积有明显增大,同时硅溶胶法制备的Co-CeO2催化剂能够将Co3O4高分散的嵌埋在CeO2孔壁中,从而具有更强的热稳定性。
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