本论文综述了近年来层状C_xN化合物的实验合成和理论计算的研究进展,采用第一性原理从头计算法,对层状C_xN化合物的结构和电子性质进行了理论计算,分析探索了C_xN化合物的储氢性能,预测了其作为储氢材料的可行性。在本文中我们基于六方BN结构和石墨结构,分别构建了C₃N、C₅N、C₇N可能的结构模型,采用基于密度泛函理论和平面波赝势法的CASTEP计算程序,研究了这三种成分的层状C_xN化合物单层内的原子排布、c轴方向的堆垛顺序、以及能带结构和态密度。验证了其结构稳定些,并预测了其导电性。研究结果显示,构建的C₃N-IV结构、C₅N-I结构和C₇N-I结构分别是三种成分的层状C_xN化合物中最稳定的。通过计算C₃N、C₅N和C₇N的形成能,可以知道这三种化合物都是稳定相。采用CASTEP计算程序,研究了H原子在单层C₃N化合物表面上的吸附行为。研究结果发现在单层C₃N化合物上吸附一个氢原子时,单个氢原子最倾向于吸附在单层C₃N化合物的C-N键上。氢原子吸附于单层C₃N化合物上的吸附能,要低于吸附于石墨烯相应吸附位上的吸附能。在构建的三种单层C₃N化合物表面上进行完全加氢是不可行的,但在单层C₃N化合物表面上进行部分加氢是可行的。