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本研究对邯郸市2017年10月(秋季)、2018年1(冬季)、4月(春季)和7月(夏季)的挥发性有机化合物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和臭氧(O3)浓度进行监测,研究邯郸市大气中VOCs总体污染特征、不同组分对O3生成的贡献及邯郸市VOCs的主要来源。应用第四代三维空气质量模型WRF-Chem(Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry),模拟分析2015年1月各区域及城市对河北南部城市的细颗粒物(PM2.5)区域传输贡献,同时,选取了两段具有代表性的重污染事件,研究了重污染过程中PM2.5和O3浓度间的关系并对两次重污染的成因进行分析,研究得到的主要结论如下:
(1)监测时段内邯郸市VOCs平均浓度为128.7μg·m-3,各季节浓度变化为:冬季>秋季>春季>夏季,组分特征表现为:烷烃>烯烃>芳香烃。利用增量反应活性(MIR)法计算得烯烃和芳香烃对O3生成贡献较高,分别为43.7%和34.4%,而烷烃对O3生成的贡献率相对最低,羟基反应速率(LOH)法和MIR法计算的结果基本一致。溶剂使用、燃料蒸发和汽车尾气排放以及工业污染源为邯郸市VOCs的主要来源,其方差贡献率分别为38.7%、16.0%和15.1%。
(2)石家庄本地源对PM2.5的浓度贡献率为68.9%,周边省级区域中,山西省对石家庄的贡献(6.1%)最大,其次是山东省(3.0%),这表明在治理石家庄市PM2.5污染时应认真考虑山西和山东的排放情况。保定和衡水受到山东省排放的影响较大,贡献率分别为3.7%和17.1%。山西省和山东省对邢台的贡献最大,贡献率分别为7.4%和5.8%。邯郸受本地排放的影响(44.5%)相对较小,河南、山西和山东对其PM2.5的浓度贡献都很高,分别为9.5%、6.6%和6.4%。从城市群的相互影响来看,河北南部城市主要受河北中南部城市群的影响,平均贡献率为66.7%,其次是山东西部城市群和河南北部城市群,平均贡献率分别为3.3%和2.1%,而河北中东部城市群(1.6%)和山西东南部城市群(1.3%)对其贡献较小。从城市间相互影响来看,河南省安阳市对邯郸的贡献较高,贡献率为4.2%,邢台受邯郸市排放的影响较大,其贡献率高达9.4%。
(3)对两次重污染过程(EP1:2015.01.11-16、EP2:2015.01.26-31)的深入分析表明,PM2.5积累阶段除受到本地污染源排放的影响外,来自西北方向的城市传输也不容忽视。石家庄的重污染主要来自本地排放和河北中南部城市排放,并与山东省和山西省的排放密切相关。EP2期间,O3和PM2.5复合污染严重,O3浓度较高,且O3和PM2.5浓度呈负相关关系。PM2.5无污染时期(PM2.5<75μg·m-3)的O3浓度最高,随着PM2.5污染水平上升,O3浓度呈下降趋势,二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)等污染物质量浓度大幅增高。PM2.5浓度较低时,光化学反应更为活跃,O3污染则加剧。颗粒污染物的积累主要受到本地累积和城市间近距离污染传输的影响,O3主要来源于本地的生成,少部分则来源于东南方向的城市传输。
(1)监测时段内邯郸市VOCs平均浓度为128.7μg·m-3,各季节浓度变化为:冬季>秋季>春季>夏季,组分特征表现为:烷烃>烯烃>芳香烃。利用增量反应活性(MIR)法计算得烯烃和芳香烃对O3生成贡献较高,分别为43.7%和34.4%,而烷烃对O3生成的贡献率相对最低,羟基反应速率(LOH)法和MIR法计算的结果基本一致。溶剂使用、燃料蒸发和汽车尾气排放以及工业污染源为邯郸市VOCs的主要来源,其方差贡献率分别为38.7%、16.0%和15.1%。
(2)石家庄本地源对PM2.5的浓度贡献率为68.9%,周边省级区域中,山西省对石家庄的贡献(6.1%)最大,其次是山东省(3.0%),这表明在治理石家庄市PM2.5污染时应认真考虑山西和山东的排放情况。保定和衡水受到山东省排放的影响较大,贡献率分别为3.7%和17.1%。山西省和山东省对邢台的贡献最大,贡献率分别为7.4%和5.8%。邯郸受本地排放的影响(44.5%)相对较小,河南、山西和山东对其PM2.5的浓度贡献都很高,分别为9.5%、6.6%和6.4%。从城市群的相互影响来看,河北南部城市主要受河北中南部城市群的影响,平均贡献率为66.7%,其次是山东西部城市群和河南北部城市群,平均贡献率分别为3.3%和2.1%,而河北中东部城市群(1.6%)和山西东南部城市群(1.3%)对其贡献较小。从城市间相互影响来看,河南省安阳市对邯郸的贡献较高,贡献率为4.2%,邢台受邯郸市排放的影响较大,其贡献率高达9.4%。
(3)对两次重污染过程(EP1:2015.01.11-16、EP2:2015.01.26-31)的深入分析表明,PM2.5积累阶段除受到本地污染源排放的影响外,来自西北方向的城市传输也不容忽视。石家庄的重污染主要来自本地排放和河北中南部城市排放,并与山东省和山西省的排放密切相关。EP2期间,O3和PM2.5复合污染严重,O3浓度较高,且O3和PM2.5浓度呈负相关关系。PM2.5无污染时期(PM2.5<75μg·m-3)的O3浓度最高,随着PM2.5污染水平上升,O3浓度呈下降趋势,二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)等污染物质量浓度大幅增高。PM2.5浓度较低时,光化学反应更为活跃,O3污染则加剧。颗粒污染物的积累主要受到本地累积和城市间近距离污染传输的影响,O3主要来源于本地的生成,少部分则来源于东南方向的城市传输。