【摘 要】
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热电材料作为一种新型的清洁能源材料,能够实现热能与电能之间的相互转换,同时还具有体积小、无噪声、寿命长、对环境不产生任何污染等优点。在航空航天探测、工业废热二次利用、解决金属氧化物半导体芯片热问题等方面,有着广阔的应用前景和发展空间。近年来,快离子导体类材料M2X(M=Ag或Cu,X=S、Se或Te)由于具有优良的热电性能而受到广泛关注。原则上,碲化物比硫化物和硒化物更重,电负性更低,应是比硫化物
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热电材料作为一种新型的清洁能源材料,能够实现热能与电能之间的相互转换,同时还具有体积小、无噪声、寿命长、对环境不产生任何污染等优点。在航空航天探测、工业废热二次利用、解决金属氧化物半导体芯片热问题等方面,有着广阔的应用前景和发展空间。近年来,快离子导体类材料M2X(M=Ag或Cu,X=S、Se或Te)由于具有优良的热电性能而受到广泛关注。原则上,碲化物比硫化物和硒化物更重,电负性更低,应是比硫化物和硒化物更有前途的材料,但热电性能易受到相和微结构的影响,而相关体系的相关系报道不够完善,需要充分了解Cu-Te、Ag-Cu-Te等体系的相平衡和热力学性质才能实现热电性能的进一步提升。本论文通过实验测量和热力学计算对Cu-Te体系进行了研究,发现Te在Cu中的固溶度为0-0.1at.%,Cu在Te中的固溶度为0-0.8at.%;Cu2Te在富铜一侧经历了五次晶型转变,α-β(181.5℃)、β-γ(298.4℃)、γ-δ(353.6℃)、δ-ε(600.8℃)和ε-ζ(878.4℃)。基于实验数据对Cu-Te体系进行热力学优化,推导出一套自洽的热力学参数,很好的重现了实验数据和文献数据。在研究Cu-Te二元系的基础上,结合其他两个二元系的相关参数采用外推计算方法设计成分,对Ag-Cu-Te三元体系的凝固进行实验研究,确定了7个初晶区;发现一个三元共晶反应、一个包共晶反应。改善热处理工艺所制备的纯Cu2Te合金相较于传统SPS烧结制得的合金,在中温区有着更高的电导率,更低的热导率,最高z T值1.34(723K)。结合相图设计x%Ag2Te+(1-x%)Cu2Te(x=0、15、30、45、60和90)合金进行热电性能探究,15%Ag2Te+85%Cu2Te较纯Cu2Te拥有更低的热导率,更优异的热电性能,在523K获得最高z T为1.51。经均匀化处理的富铜端样品在中高温区内的热电性能明显优于退火前。
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