几种核壳结构磁性材料的制备及其铀吸附性能

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 13次 | 上传用户:XFZWY
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随着社会经济的发展,人类对能源的需求日益增长。传统的石油、煤炭等化石燃料日益减少,世界正面临着前所未有的能源危机。为了维持可持续发展,人们急切的寻找解决方案,核能作为一种可持续发展的能源已得到广泛的认同,所以合理的开发和利用核能是一个很好的解决途径。然而,随着核电工业的不断发展,对铀矿资源的需求越来越大,铀矿的开采力度也逐年的加大。与此同时,开采产生的铀矿废水也将大量增加。铀是一种非常危险的重金属,它具有高的放射性和生物毒性,而且其半衰期长,可以在环境中长期存在,造成严重的环境污染,威胁人类的健康。所以合理的处置含铀废水,可以减轻环境的压力,从而进一步促进核能的可持续开发和利用。因此,寻找合理、有效的处理含铀废水的方法,成为一个热门的研究课题。本论文以Fe3O4磁性基质为核合成了镍配合物包覆的Fe3O4(Fe3O4@Si02@Ni-L)、Fe3O4@Ti02、葡萄糖还原产物包覆的Fe3O4二元核壳结构吸附剂(Fe3O4@C)以及在此二元结构表面原位构筑Ni-Al LDH所合成的三元吸附剂(Fe3O4@C@Ni-Al LDH)和柠檬酸插层的磁性水滑石等一系列具有核壳结构的磁性吸附材料,并系统的研究了这些吸附材料对铀的吸附性能。以Fe3O4磁性基质为核,层层包覆制备了具有核壳结构的花状Fe3O4@Si02@Ni-L吸附材料,通过SEM、TEM、VSM和氮气吸附脱附等一系列测试结果可知,其颗粒粒径分布均匀,有较大的比表面积,比表面积为382 m2/g。Fe3O4@Si02@Ni-L的饱和磁化强度为20.9 emu/g,对外加磁场具有良好的磁响应,达到饱和吸附以后,可以通过外加磁场方便快速地将吸附剂分离,以便于今后的再次利用。考察Fe3O4@Si02@Ni-L对铀的吸附性能,结果显示,当pH值等于5.0时,吸附效果最好,其最大吸附容量为129.26 mg/g。Fe3O4@SiO2@Ni-L对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。采用水热法制备具有核壳结构的Fe3O4@Ti02磁性吸附剂,并采用SEM、TEM和VSM等测试手段对产物进行了表征。结果显示所制备的Fe3O4@Ti02具有球形形貌,直径约为200 nm,其中二氧化钛层厚度约为50nm。Fe3O4@Ti02的饱和磁化强度为36.0 emu/g,对外加磁场具有良好的磁响应。Fe3O4@TiO2对铀的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程。采用水热法合成的Fe3O4@C磁性吸附材料,通过XRD、TEM和VSM等一系列测试结果可知,产物中Fe3O4磁性纳米粒子具有准球形形貌,平均直径为10 nm,包覆碳层后,在黑色核心周围有一层颜色偏浅的碳层,厚度约为10nm。Fe3O4@C的饱和磁化强度为8.25emu/g,且具有顺磁性。考察Fe3O4@C对铀的吸附性能,在pH值为6.0时,Fe3O4@C对铀酰离子的吸附容量最大,其吸附容量随着pH值的升高先增加,后减小。动力学研究结果表明,Fe3O4@C对铀的吸附过程在360min左右达到平衡,动力学过程符合准二级动力学模型。通过原位生长法将LDH纳米片生长在Fe3O4@C的表面上,成功制备了高效的Fe3O4@C@Ni-AlLDH磁性吸附剂。VSM测试结果显示,Fe3O4@C@Ni-AlLDH的饱和磁化强度为2.20 emu/g,对外加磁场具有良好的磁响应。在pH值为6.0时,Fe3O4@C@Ni-A1LDH对铀的吸附效果最佳,其吸附容量随着pH值的升高先增加,后减小。Fe3O4@C@Ni-Al LDH对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。采用离子交换法将柠檬酸根插入磁性水滑石层间,制备柠檬酸插层的磁性水滑石,通过XRD、FT-IR、VSM和微量铀分析仪等手段分析产物的结构及性能。XRD分析结果表明,插层后产物的(003)和(006)衍射峰向小角度方向偏移,层间距d003从之前的7.7 A增加到11.6 A。VSM测试结果显示,柠檬酸插层的磁性水滑石的饱和磁化强度为7.73 emu/g,对外加磁场具有良好的磁响应。由于柠檬酸根离子的引入,插层后的产物对铀酰离子的吸附能力明显高于磁性水滑石对铀酰离子的吸附能力。考察pH值对铀吸附性能的影响,结果显示,在pH值为6.0时吸附效果最好。柠檬酸插层的磁性水滑石对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学方程。
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