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抗生素是环境中一类新型污染物,由于其使用量巨大,并且诱导环境中微生物产生耐药性,对生态环境和人类健康造成潜在的威胁,近年来受到日益广泛的关注。本文的研究工作主要围绕我国典型地区的抗生素污染水平和分布特征展开,论文包括以下六章:
第一章对抗生素在各种环境介质和生物体中的污染水平和分布特征等作了简要的介绍。在此基础上,较详细地总结了抗生素的环境行为和环境效应,并对目前主要的抗生素分析方法进行了讨论。
第二章建立和完善了污水、植物、动物、土壤、污泥和底泥样品中22种抗生素的分析方法。污水样品加标回收率为65.4-121%,检出限为0.3-11.0μg/L;植物和动物样品的加标回收率范围分别在66.3-130%与72.5-123%之间,检出限分别为0.02-0.6和0.06-1.0μg/kg;土壤和污泥与底泥的加标回收率范围分别在72.8-123%与63.4-133%之间,检出限分别为0.002-0.1和0.1-0.5μg/kg。各种方法的加标回收率和重现性均表现良好,可用于多种环境介质中的抗生素污染现状和迁移转化的研究。
第三章对我国23个城市45个污水处理厂污泥样品中22种抗生素的污染特征进行了研究。结果发现所有污泥样品中均有抗生素检出,其中喹诺酮类浓度最高(8905μg/kg),其次是大环内酯(85.1μg/kg)和磺胺类(22.7μg/kg)。该结果表明抗生素在中国城市污水中的污染具有广泛性,而且污染比较严重。不同污水处理厂污泥中抗生素的浓度之间存在显著性差异。研究表明污泥中抗生素的浓度主要与污水来源、污泥中有机物含量、污水处理厂运行状况和处理工艺密切相关。
第四章对污水处理厂中抗生素的环境行为和去除进行了研究。选取北京市某典型污水处理厂为研究对象,按季节分四次采集各个流程的出水和污泥样品,分析了各流程不同处理阶段的水样和污泥中抗生素的浓度。结果表明在污水处理厂进水、二级、三级出水和污泥中均有抗生素检出。其中喹诺酮类抗生素占主导地位(进水总浓度为4916 ng/L,二级出水1869 ng/L,三级出水123 ng/L,污泥9200μg/kg),其次是磺胺(2961 ng/L,1053ng/L,25.9 ng/L,63.7μg/kg)和大环内酯(365 ng/L,353 ng/L,24.7 ng/L,32.7μg/kg)。常规的活性污泥法仅能去除部分抗生素(-32-78%),而臭氧氧化深度处理工艺可以有效去除这三类抗生素(85-100%)。风险评价表明二级出水中多种抗生素对水生藻类和植物具有风险,经过深度处理后,三级出水的生态风险大大降低。
第五章研究了抗生素在白洋淀中的分布特征和环境风险。结果表明白洋淀地区普遍存在抗生素的污染。湖水中主要抗生素污染成分是磺胺(383 ng/L);底泥和植物中主要组分是喹诺酮,其平均浓度分别为293和712μg/kg;动物中喹诺酮(51.6μg/kg)和大环内酯(20.6μg/kg)含量较高。从地理分布来看,入淀河流府河中抗生素总量最高(589-1841 ng/L),白洋淀近岸和旅游区含量次之(118-445 ng/L),而湖中水样偏低(15.9-86.7 ng/L),说明府河可能是白洋淀地区抗生素污染来源之一。此外,临湖地区人为活动可能对抗生素的污染水平也有一定影响。风险评估表明水中的抗生素对水生藻类和植物具有一定风险,而对动物的风险较小。
最后一章研究了环渤海地区软体动物中抗生素的污染分布特征。我们于2006、2007与2009年分别在环渤海地区9个城市采集了11类190个软体动物样品,对其中的抗生素含量水平进行了研究。结果表明软体动物中普遍存在抗生素污染,其中喹诺酮含量最高(0.71-1575μg/kg),比磺胺(0-76.8μg/kg)和大环内酯(0-36.2μg/kg)高2个数量级。统计分析表明3年间喹诺酮和大环内酯含量没有显著变化,但磺胺的浓度降低。大连市软体动物中喹诺酮类抗生素含量较高(182μg/kg),而北戴河大环内酯含量较高(4.11μg/kg)。与其他软体动物相比,白蛤(129μg/kg)和文蛤(128μg/kg)中喹诺酮含量较高,紫贻贝(9.60μg/kg)和毛蚶(9.51μg/kg)中磺胺含量较高。风险评价表明在190个软体动物样品中有15个超过了沙拉沙星最大残留限量,8个超过了恩诺沙星最大残留限量。