Mg和Mg+与有机或无机小分子反应是构建含Mg化学键的重要方法,也为基态和激发态的Mg及Mg+在参与形成化学键时的化学反应动态学研究提供了很好的应用实例。Mg与非金属原子形成化学键时,它们之间可能是离子型作用,可能是共价型作用,也可能同时存在两种作用,导致在理论计算中获得的分子结构和性质对计算方法和计算级别的依赖性较强,因此对计算化学理论与方法提出了挑战。此外,天文观测已经证实在众多星际区域存在多种含Mg星际分子,研究它们的存在形式、星际分布、丰度和形成机理对揭示天体的构成和演化具有重要意义。本论文的研究内容为Mg和Mg+与HNCO及其异构体反应的量子化学计算研究,为实验室合成及天文观测提供了新的目标体系和理论数据。在Mg与HNCO及其异构体反应的理论研究中,我们评估了计算方法和计算级别对反应产物[H,O,C,N,Mg]异构体的几何与性质的影响,并构建了反应势能面,给出了[H,O,C,N,Mg]体系异构体的热力学和动力学稳定性,也给出了反应产物分布。此外,我们使用电子密度差分、自然键轨道、键临界点拓扑分析、拉普拉斯电子密度等电子结构分析方法详细研究了含Mg化学键的成键特征。对于理论预测给出的反应的热力学和动力学主产物,我们在高级理论方法和高计算级别下计算了它们的非谐振动解析频率,同时也给出了包括平衡永久电偶极矩、振动平均基态电偶极矩、平衡转动常数、振动基态转动常数、离心畸变常数、振转相互作用常数在内的分子常数。这些结果为它们的实验室合成及表征,以及天文观测和分析提供了理论数据支撑。在Mg+与HNCO及其异构体反应的理论研究中,我们也同样评估了反应产物[H,O,C,N,Mg]+异构体的几何结构对计算方法和计算级别的依赖程度,并建议了可信的计算级别及对应的产物几何结构。在确定了几何结构的基础上,我们对反应生成的具有代表性的[H,O,C,N,Mg]+分子离子进行了电子结构分析,给出了键长和键级在反应前后的变化及规律,并对电荷分布和化学键成键本质进行了分析。此外,在计算的反应能量基础之上,我们重点分析了Mg+与HNCO及异构体的络合反应产物分布,以及最稳定产物在进一步的光诱导解离反应中的解离通道和碎片产物分布,预测了可以在质谱中观测到的碎片离子峰。此项研究结果为Mg+与HNCO及其异构体络合反应及进一步的光诱导解离反应提供了详细的理论数据,为将来可能的相关实验提供了重要的理论支持。