亚化学计量氧化钨基底与非晶结构的构筑以及应用研究

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氧化钨作为一种n型半导体材料,其组成可调、结构多变、来源广泛以及性能优异而得到众多科学工作者的关注和研究。WO3通过结构的改变以及亚化学计量的形成能够有效调节其电子结构,使其在应用中具备优异的性能,如光/电催化、气体传感以及光热转换等等,从而得到广泛的应用。其中,氧缺陷的引入和非晶的转换使得亚化学计量的氧化钨(WO3-x)具有特殊的性质。缺陷的引入使其能够作为有效的金属负载基底;此外,对于具有独特原子结构亚化学计量的WO3-x,通过一步简单的方法进行非晶化的研究,使其在近红外区有较强的光吸收能力。因此,本文通过引入缺陷来构筑缺陷态WO3-x,使其能够与贵金属Au有强的相互作用,进而利用简单有效的方式制备Au/WO3-x纳米复合材料,并通过超临界流体技术对具有独特结构的WO2.72进行非晶化转变,并对其性能进行探究。主要内容如下:(1)原位还原的Au纳米粒子生长在缺陷态纳米WO3-x基底上的研究首先通过简单的化学还原法制备出具有氧缺陷的WO3-x纳米材料,其氧缺陷的引入使得WO3-x具有弱还原性,通过与具有氧化性的Au3+直接混合搅拌,使得Au3+直接还原为Au0,还原得到的金纳米粒子直接生长在缺陷WO3-x上。这种通过原位还原直接合成贵金属/半导体纳米复合材料的方法避免了加入还原剂和稳定剂对材料合成与性能的影响,合成方法简单易行,新颖独特,为贵金属/半导体纳米复合材料的合成和研究提供了更好的基础。(2)Au/WO3-x纳米复合材料电催化氮气还原性能研究以及氮气还原机理的探究通过制备的Au/WO3-x纳米复合材料作为电催化氮气还原的催化剂,性能测试表明其合成氨的速率到达23.15μg·h-1·mg-1,法拉第效率达到14.72%,表现出非常好的催化性能。基于实验结果与理论计算,我们进一步对其电催化氮气还原的机理进行了探究和解释说明。(3)超临界CO2辅助下制备非晶WO2.72以及在光热转化的应用研究在超临界CO2的辅助下,使得晶相的WO2.72通过相转变形成非晶的WO2.72,且在可见光与近红外光区表现出较强的光吸收。相比于其他非晶材料的制备方法,这种方法新颖独特且简单易行。之后对其光热转换性能进行测试,其光热转换效率达到52.5%,表现出优异的光热转换性能,为非晶材料的制备与光热试剂的开发提供了很好思路。
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