物质的结构决定着物质的物理和化学性质。高压能改变物质结构，从而使物质在高压下具有很多新现象和新性质。因此，研究与设计物质高压结构成为材料领域的热点问题。本文利用高压手段，采用实验和理论相结合的方法，开展了高压典型功能材料结构的研究与设计，取得了如下创新性结果：1.开展了一系列有机材料如四氯化碳、苯胺、四甲基脲等的高压结构研究，发现了有悖于常压的新现象。例如，高压引起四氯化碳分子结构的反常偏振现象、苯胺分子结构中NH与CH振动反向频移现象、四甲基脲分子结构中基频间的非谐振耦合现象等。这些研究工作诠释了压强对分子材料结构的影响，拓展了对分子材料的高压结构和性质的认识。2．采用高压同步辐射X衍射光谱和卡里普索（CALYPSO）结构预测方法研究了无机拓扑材料BiTeI体系的高压结构，发现和确认了这两个新相（Pnma，8.818.9GPa和P4/nmm，>18.9GPa）。并揭示了在0~30GPa内压强能调控材料从半导体→拓扑绝缘体→半导体→金属的演化。3．利用CALYPSO方法对锂铍氢化物LinBemHn+2m和LinBemHn+2m(H2)进行了高压搜索，设计出在高压下能合成的高储氢密度的LiBe2H5和LiBeH5化合物。其中，LiBeH5在大于225GPa出现金属化，改变了传统上对锂铍氢化物非金属化的认识。这两个新化学配比的高储氢密度的锂铍氢化合物被期望在实验室中合成，促进锂铍氢储氢材料的军事能源应用。