纳米铁烧结活性碳的制备及性能研究

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纳米铁颗粒比表面积大,微界面特征良好,常常被用于强化多种界面反应,在去除污水中重金属及有机污染物领域,发挥着重要作用。但是,由于铁自身的磁性,纳米铁本身具有强烈的自我团聚趋势,故纳米铁在实际应用过程中,容易团聚为较大颗粒,降低其反应活性,使得纳米铁在实际应用中受到了很大限制。因此,改善纳米铁的分散性能,提高其活性,是纳米铁在废水领域中研究的热点与难点。本文研究了非离子表面活性剂作用下纳米铁的制备及表征。分别选用了聚乙二醇(PEG-4000、PEG-20000)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为分散剂,采用液相还原法制备纳米铁颗粒,并对其分散性能及结构进行了表征。通过扫描电镜(SEM)、紫外可见分光光度计(UV)对纳米铁颗粒的表面形貌及分散性能进行了分析,通过傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)对表面活性剂与纳米铁的键合形式及晶像进行了分析,并用原子吸收光谱对制备的纳米铁的除Pb2+性能进行了研究。研究结果表明,SEM结果显示三种表面活性剂均提高了纳米铁的分散性能,且加入PEG-4000和PEG-20000后制备的纳米铁均呈细小纤维状,加入PVP所制得的纳米铁呈现蓬松颗粒状。FT-IR分析得出三种表面活性剂在纳米铁的形成过程中并未发生化学变化,而是以物理作用力吸附或包覆在纳米铁的表面,且三种表面活性剂的加入并没有改变纳米铁的晶相。从纳米铁的分散性和吸附性两方面考虑,复合纳米铁的较佳工艺条件为分散剂选用为PEG-20000,浓度为3%(m/v),此时所制得的复合纳米铁对Pb2+的吸附容量值最大,约为229 mg/g。本文研究了复合纳米铁(Fe/PEG-20000)的吸附和化学反应动力学过程及其机理。探讨吸附时间、溶液初始p H、Pb2+初始浓度及吸附剂投加量对Fe/PEG-20000吸附Pb2+能力及速率的影响,同时还对其吸附动力学及吸附热力学进行研究,对其吸附过程进行动力方程拟合,探讨吸附机理。研究结果表明,纳米铁/PEG-20000对Pb2+的吸附过程中,Pb2+的初始浓度、接触时间、吸附剂的剂量、p H值都是重要的影响因子。p H在5.5~6.1范围内,对Pb2+的去除效果较好;Pb2+的去除率随着纳米铁/PEG-20000投加量的增大而提高,随Pb2+初始浓度的增大而降低。纳米铁/PEG-20000对Pb2+的吸附过程对Langmuir和Freundlich方程均拟合良好,特别对Langmuir方程拟合更加良好。纳米铁/PEG-20000对Pb2+的吸附对准二级动力学方程拟合良好。此外,热力学研究、XPS分析和颗粒内外扩散模型表明,整个吸附过程由液膜扩散和颗粒内扩散联合控制,是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,且是自发的吸热过程。本文中所制备的纳米铁/PEG-20000对Pb2+的最大吸附容量可达774.4 mg/g。本文研究了纳米铁烧结活性碳的制备条件及其特性。通过改变载体的种类、原料配比和浸泡时间等因素考察了载体纳米铁对Pb2+的去除效果,获得制备最佳工艺。并通过扫描电子显微镜及配套能谱仪、X-射线衍射仪等对其形貌和晶形进行了分析,并对其在动态水中的载铁抗流失性的情况进行了研究。研究结果表明,最佳制备工艺条件为:载体选用烧结活性碳、原料配比选用1.8 mmol/g、浸泡时间为60 min,在此条件下,Pb2+的去除率最高可达49.6%(Pb2+初始浓度为50 mg/L),对Pb2+的吸附量可达14.33 mg/g。SEM和EDS分析表明载体表面的负载量大于孔内的负载量,且在本实验制备工艺条件下,未使烧结活性碳原有的结构发生改变。纳米铁烧结活性碳具有一定的抗铁流失性能,在振荡时,会有少量铁释放,释放的速率先增加后趋于平衡。载铁量越高,铁释放量越大。约3~6 h铁的释放量基本稳定,且水中铁的最高浓度远远低于0.3 mg/L,这说明该样品性能持久、使用安全。
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