传统硬质合金是由均匀分布的碳化物陶瓷相骨架与金属粘结相交错形成的复合材料。其均匀结构决定了传统硬质合金的耐磨性和断裂韧性两者之间存在着此消彼长,难以同时提升的矛盾。传统硬质合金的这一显微结构-宏观性能的局限性严重限制了其在高硬度、难加工材料切削加工中的应用。梯度结构硬质合金为解决传统硬质合金耐磨性和断裂韧性无法同时提升这一矛盾提供了一种有效途径。目前,梯度硬质合金的制备方法主要包括表面渗碳与表面渗氮两种方法。相对于表面渗碳技术,表面渗氮可以制备表面富立方相(Ti(CN))的特殊结构梯度硬质合金,可以更大程度提升刀具切削性能。目前对于渗氮制备梯度结构硬质合金的研究主要集中在固相渗氮方面,所得的梯度表层以WC基硬质合金为主,尚无法明显提升其使用性能。而对于通过液相渗氮制备梯度硬质合金的研究在国际国内尚处于早期探索试错阶段,对于金属粘结相的含量、类型、WC晶粒尺寸、渗氮工艺、尤其是氮气压强等关键材料及工艺因素对梯度结构形成机理的研究尚未展开,也很少涉及对于渗氮处理过程中硬质合金梯度结构演变的热力学与动力学理论,无法达到对梯度硬质合金显微结构的精准控制,从而严重限制了梯度硬质合金耐磨性-断裂韧性优化组合的巨大潜力。本研究基于当前梯度硬质合金渗氮研究的现状,深入探索渗氮过程中硬质合金材料体系、渗氮工艺对硬质合金梯度结构演变的控制机理,集中研究材料体系中Co含量,不同粘结相,WC晶粒尺寸以及烧结工艺中的渗氮压强等对梯度硬质合金微观结构的影响机制,揭示了梯度硬质合金的材料成分、烧结工艺、梯度微观结构之间的关联关系,系统建立了渗氮过程梯度硬质合金热力学与动力学理论模型,成功合成了具有特殊双层结构的梯度硬质合金,并对双层结构梯度硬质合金刀具的切削性能与摩擦磨损性能进行了深入研究。与此同时,本研究对双层结构硬质合金刀具的CVD金刚石涂层工艺过程进行了重点探索。本研究发现:(1)WC-TiC-Co硬质合金材料体系可以通过在氮气气氛下液相烧结形成以Ti(C,N)基金属陶瓷表层与粗晶WC基硬质合金过渡层为特征的双层结构梯度硬质合金,其中表层具有更高的硬度、耐磨性而过渡层具有更高的韧性,而且表层与过渡层的厚度与微观组织可以通过材料设计及烧结工艺进行精确调节。这一双层结构梯度硬质合金显示出比常规硬质合金更好的耐磨性和断裂韧性组合。(2)在硬质合金材料体系中,WC晶粒度、TiC含量及粘结相类型对渗氮工艺过程中梯度结构的形成及演变具有关键作用。WC晶粒度的增加以及TiC含量的增加都明显促进了表层富立方相的双层梯度结构的形成和生长,而Ni基粘结相相对于Co基粘结相可以更为显著地增加金属陶瓷表层的厚度。(3)渗氮工艺过程中氮气压强对于双层梯度结构演变的热力学与动力学行为具有关键作用,随着氮气压强的增加,双层结构梯度硬质合金的表层厚度明显增加。(4)基于双层结构梯度硬质合金微观结构分析以及渗氮工艺过程中Ti原子在液体粘结相中扩散迁移的热力学与动力学行为,本研究系统建立了双层结构梯度硬质合金金属陶瓷表层的向外生长模型。解决了金属陶瓷表层的生长、表层与过渡层边界迁移,以及过渡层与内部组织边界迁移的问题。阐明了硬质合金材料设计-渗氮工艺-梯度显微结构的关联关系。其中双层结构梯度硬质合金表层的向外生长模型首次精确揭示了表层厚度的平方与氮气压力的平方根以及渗氮时间成正比。(5)本研究所合成的双层结构梯度硬质合金刀具比常规均匀结构硬质合金刀具的平均切削寿命明显提高。(6)双层结构梯度硬质合金基体上的金刚石涂层综合性能要优于均匀结构WC-Co硬质合金基体上的金刚石涂层。基于双层结构梯度硬质合金中梯度显微结构-渗氮工艺-宏观力学性能-切削行为-涂层性能等研究成果,本研究显著拓展了当前梯度硬质合金显微机理、力学性能、切削行为的关联关系。本研究提供了新型的刀具材料体系、显微结构模型以及相应的渗氮工艺参数,为难加工材料的高效加工提供理论基础和技术支撑。