【摘 要】
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能否安全、妥善处理和处置高水平放射性废物已经成为决定核能是否能够可持续性发展的关键因素之一。我国已经初步确定甘肃北山地区作为我国高放废物处置库的重点预选厂址,围
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能否安全、妥善处理和处置高水平放射性废物已经成为决定核能是否能够可持续性发展的关键因素之一。我国已经初步确定甘肃北山地区作为我国高放废物处置库的重点预选厂址,围岩为花岗岩。因此,开展U(Ⅵ)在花岗岩主要组成矿物长石和石英表面上的吸附行为研究,可为高放废物地质处置库的性能和安全评价提供基础数据。本文重点考察了不同实验条件下,U(Ⅵ）在钠长石、钾长石和石英上的吸附行为：1)pH对U(Ⅵ)在石英表面上的吸附影响显著,酸性条件下,U(Ⅵ)的吸量随着pH增大而迅速增大；但碱性条件下,U(Ⅵ)在石英上吸附量随pH升高而降低。离子强度对U(Ⅵ)在石英上的吸附没有明显影响,表明U(Ⅵ)在石英表面主要以内层表面配合作用为主,而外层表面配合和离子交换作用对U(Ⅵ)的吸附贡献可忽略不计。热力学上,U(Ⅵ)在石英表面吸附符合Langmuir模型,表明U(Ⅵ)的吸附为单层吸附。2)U(Ⅵ)在钠长石和钾长石表面上的平衡时间相对石英较长,大约20小时才能达到吸附平衡,且遵从准二级动力学模型；随着固液比增大,U(Ⅵ)在钠长石表面上的吸附迅速增大,但平衡时间不随固液比改变而变化。U(Ⅵ)的吸附量随pH值的增大而迅速增大(0%～90%),但碱性条件下,U(Ⅵ)在钠长石上的吸附量却随pH增大而降低,这主要是因为U(Ⅵ)形成了可溶性的碳酸盐或氢氧化物形态。而对钾长石而言,在整个吸附边界范围内,并没有观察到U(Ⅵ)吸附量下降的现象,这可能是因为不同类型长石的电荷密度和结构差别所引起的。吸附/解吸实验结果表明U(Ⅵ)在钠长石和钾长石表面的吸附均为不可逆过程。升高温度有利于U(Ⅵ)在钠长石和钾长石表面上的吸附,且吸附过程为吸热自发过程。U(Ⅵ)在钠长石和钾长石表面上的吸附主要是内层表面络合作用,而外层表面配合和离子交换作用相对较弱。3)相比石英,长石对U(Ⅵ)的吸附能力更大,说明天然花岗岩中长石对U(Ⅵ)的阻滞和固定作用较为重要,而石英的贡献相对较弱。
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