水铁矿纳米材料对土壤中砷的吸附固定及其稳定化反应机制

来源 :中国农业科学院 | 被引量 : 5次 | 上传用户:bao302
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砷是我国土壤和地下水当中比较常见的一种超标有毒类金属元素,严重影响农产品质量安全和人体健康。使用铁氧化物作为钝化剂可有效降低土壤中有效态砷含量,其产物的稳定性效果与氧化物的形态和粒径大小等有关。纳米材料由于巨大的比表面积和快速反应特性,已广泛的用于土壤和水中污染物的去除。本研究以羧甲基纤维素钠(CMC)和淀粉作为稳定分散剂,实验室内合成了水铁矿(HFO)纳米材料,将其用于土壤和水中砷的吸附固定。首先开展了水中砷的吸附热力学及动力学实验研究,利用现代技术手段和表面络合模型在分子水平上探究砷与HFO纳米材料的相互作用机制;随后进行土培实验,评价HFO纳米材料对土壤砷的稳定化效果,并分析土壤中砷的形态变化;采用盆栽试验验证HFO纳米材料对土壤砷生物有效性的影响,同时监测铁氧化物的组成和形态变化及其对各结合态砷含量的影响;最后通过批实验和模拟土柱试验探讨了HFO纳米材料对土壤砷的吸附、纳米材料在土壤中的迁移及其与砷的协同归趋行为。本研究结果将为砷污染土壤的原位修复和农田安全利用提供理论依据。主要研究结果如下:1.CMC作为HFO纳米材料的稳定分散剂,主要通过产生空间位阻或静电作用阻止纳米材料的团聚。合成的HFO纳米材料颗粒粒径更小、分布均匀、比表面积较大,表面吸附点位增多,可增强HFO在水中的稳定性,进而提高溶液中As(V)的吸附容量(355 mg·g-1)。2.二级动力学方程对As(V)在HFO纳米材料表面的吸附曲线拟合效果较好,表明化学吸附是控制其反应速率的主要因素。dual-mode等温吸附模型能够很好的解释As(V)在HFO纳米材料中的等温吸附过程,结果发现当液相平衡浓度Ce小于9.39 mg·L-1时,砷主要以吸附作用为主;而当液相平衡浓度Ce大于40mg·L-1时,过多的砷会使吸附剂表面吸附点位达到饱和,此时共沉淀作用增强。3.FT-IR、XPS和XRD等光谱分析结果表明沉淀和表面络合是As(V)在HFO纳米材料表面的主要吸附机制。pH值会影响As(V)在HFO纳米材料表面的吸附,其吸附容量先增加后降低。通过表面络合模型模拟可知,低pH值时,主要通过双齿双核表面络合机制,高pH值时主要表现为单齿络合机制。4.HFO纳米材料对于组成成分较复杂的As污染地表水也有较好的去除效果(90.5%)。三次连续吸附,废水中砷浓度降低至5.6μg·L-1,远低于世界卫生组织所规定的10μg·L-1。5.非种植条件下HFO纳米材料对土壤中砷的稳定效率可达70.9%,土壤中TCLP可提取态砷含量降至17.9μg·L-1。土壤中各结合态砷含量结果可知:普通HFO由于在稳定过程中的重结晶和老化作用,可溶态砷易向F4晶形铁铝水合氧化物结合态砷转变,而纳米HFO可促使F1和F2形态的砷向无定型或弱结晶铁铝水合氧化物结合态砷转变。6.HFO纳米材料在土壤中也保持良好的稳定性,两季盆栽结束后,0.5%的普通水铁矿添加量下76.6%非晶形氧化铁发生了转化,而HFO纳米材料的转化率仅为2.8%。7.土壤中砷的固液分配系数与非晶质铁氧化物和晶质铁氧化物的比值(Feo/Fed)呈显著正相关(R=0.521*),非晶质铁铝氧化物结合态砷(F3)与Feo/Fed值也是显著正相关(R=0.549*),表明土壤中绝大部分可溶态砷易与非晶形或者较小颗粒的铁氧化物结合,从而影响土壤有效态砷含量和植物砷吸收量。8.HFO纳米材料对砷的钝化效果优于普通微米级HFO,且添加比例越多,效果越显著。0.5%的添加比例下,第一季和第二季小油菜地上部砷含量分别降低了30.5%和61.0%,有效态砷含量降低了40.1%和52.9%,但植物生长量没有明显变化。HFO纳米材料对土壤砷具有一定的后效,第二季作物的砷吸收量、土壤有效态砷含量等均比第一季有明显的降低。9.柱实验模拟结果表明HFO纳米材料给予一定压力可输入两种供试土壤当中,使土壤淋出液中可溶态砷含量降低,CZ和CM两种土壤可溶态砷含量分别降低了67.1%和78.7%。流出液中总砷的穿透曲线结果显示纳米材料与砷有协同迁移行为,且与土壤性质相关,特别是pH值、有机质含量和有效铁、铝、锰等含量的影响,土壤实际水流速也会影响其归趋。
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