【摘 要】
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二氧化碳是一类无毒、廉价易得且储量丰富的理想C1合成子,关于该合成子的研究备受关注。开展二氧化碳向高附加值化工产品的化学转化研究工作,不仅可以将其变废为宝,还可以为缓解化石能源日益匮乏提供潜在解决途径。虽然目前对二氧化碳的研究已取得了一系列进展,但由于二氧化碳的热力学和动力学稳定性,二氧化碳的转化条件一般较为苛刻,关于二氧化碳的研究仍然停留在基础研究阶段,真正实现其工业化应用的报道较少。因此,开发
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二氧化碳是一类无毒、廉价易得且储量丰富的理想C1合成子,关于该合成子的研究备受关注。开展二氧化碳向高附加值化工产品的化学转化研究工作,不仅可以将其变废为宝,还可以为缓解化石能源日益匮乏提供潜在解决途径。虽然目前对二氧化碳的研究已取得了一系列进展,但由于二氧化碳的热力学和动力学稳定性,二氧化碳的转化条件一般较为苛刻,关于二氧化碳的研究仍然停留在基础研究阶段,真正实现其工业化应用的报道较少。因此,开发新型二氧化碳在温和条件下的转化反应,尤其是碳碳键成键反应仍然是当前有机化学的研究热点。本论文在综述前人关于二氧化碳的碳碳成键反应基础上,通过原位产生高能苯炔中间体捕捉二氧化碳的策略,发展了一系列苯炔参与的二氧化碳多组分反应,合成了一系列不同类型的邻卤苯甲酸酯化合物,具体内容包括以下两部分:第一部分主要研究了苯炔前体、氯化钾、氯代烷烃和二氧化碳的三相四组分反应。该反应通过一步反应构建了三种不同化学键,如C-Cl、C-C和C-O键,为选择性的合成不同类型的邻氯苯甲酸酯提供了一种操作简单、条件温和的方法。第二部分主要研究了苯炔前体、烯丙基或肉桂基溴和二氧化碳的三组分偶联反应。该反应首次实现了苯炔的溴化、羧基化反应,通过一步高效构建各种类型的邻溴苯甲酸烯丙基酯化合物。此外,该反应具有条件温和、底物适用性广、实用性强等特点。本论文围绕苯炔前体、卤代烷烃和二氧化碳参与的多组分反应进行研究,丰富了当前苯炔和二氧化碳相结合的化学转化方法,为后续相关领域的研究奠定了一定的基础。
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