Mn-Ce/ZSM-5脱硝催化剂用于柴油车尾气净化的研究

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近年来,随着柴油发动机在市场上的不断推广应用,柴油车尾气排放的氮氧化物(NOx)造成的环境污染问题不容小觑,选择性催化还原(SCR)脱除柴油车尾气中的NOx被认为是最有效的方法之一。本文以HZSM-5为载体,以低温活性优异的Mn为活性组分,通过对引入的金属元素助剂进行筛选,发现Mn的质量含量是15%,铈锰质量比是40%制备的催化剂,具有较高的脱硝活性与抗SO2和抗H2O性能。研究结果如下:1)通过进一步筛选发现当铈与锰元素质量比为40%,焙烧温度为400℃时,制得的Mn-Ce/ZSM-5催化剂具有优异的低温脱硝性能,在100?300℃内脱硝活性均保持在90%以上。且催化剂有较好的空速适应能力,在高NO浓度以及低O2含量的条件下仍有较高的脱硝活性,并具备一定的抗SO2和抗H2O能力。2)暂态响应实验表明:在催化反应过程中,NH3是以大量的吸附态参与反应的,NO则是以气态或者少量弱吸附态参与反应,O2在整个反应中起了至关重要的作用,能够补充催化剂表面的化学吸附氧含量,同时也能使晶格氧得到补充,并且气态的O2能够促进NO的吸附。3)不同Ce含量催化剂的BET和SEM表征说明:随着Ce含量的增加,催化剂比表面积和孔体积不断下降,平均孔径有所增加,催化剂表面的颗粒物明显增加并且部分发生堆积,造成了催化剂表面物理结构发生变化;XRD表征说明:载体ZSM-5的特征衍射峰有所降低,表明其结构受到了一定的影响,且MnOx与CeOx均以无定型态均匀分散在催化剂表面及其孔道中。4)不同Ce含量催化剂的XPS及NO氧化活性说明:随着Ce元素的加入,催化剂中Mn2O4以及表面化学吸附氧含量均有所增加,从而促进了NO氧化形成NO2的速率,进一步提高了Mn-Ce/ZSM-5催化剂的脱硝能力。
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