【摘 要】
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二维WS_2晶体是光电器件的重要构建单元,其能带间隙和物理性能随厚度而变化。然而,由于缺乏对其生长机理的深度认识,大面积层数可控合成仍存在很大挑战。本文发展了先进的化学气相沉积法(CVD),结合密度泛函理论(DFT)系统研究了前驱体的量比例对垂直生长的影响,主要结果如下。将金属前驱体微图案化于基底表面并采用H_2S源,以精准调控反应物浓度。结果表明,WS_2晶体厚度随着W/S比增加先减小(直至单层
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二维WS2晶体是光电器件的重要构建单元,其能带间隙和物理性能随厚度而变化。然而,由于缺乏对其生长机理的深度认识,大面积层数可控合成仍存在很大挑战。本文发展了先进的化学气相沉积法(CVD),结合密度泛函理论(DFT)系统研究了前驱体的量比例对垂直生长的影响,主要结果如下。将金属前驱体微图案化于基底表面并采用H2S源,以精准调控反应物浓度。结果表明,WS2晶体厚度随着W/S比增加先减小(直至单层)再增大。用DFT计算了中间簇WSxOy和WSx的形成能、结合能、扩散势垒及反应吉布斯自由能,结合实验结果阐明了生长机理。对不同W/S比所得双层WS2的光学性质和电子传输性能进行了研究,表明低W/S比所得双层WS2的荧光发射性能边缘明显强于中间区域,且电子迁移率达20.3 cm2?V-1?s-1,而高W/S比所得双层WS2的荧光强度分布均匀,电子迁移率为15.6cm2?V-1?s-1。在此基础上,成功合成了大面积(2×4 cm2)分布均匀的高质量单层、双层、三层及多层WS2晶体和单层、双层MoS2晶体。此外,利用CVD法合成了双层MoS2-WS2横向异质结和MoS2/WS2纵向异质结。
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