【摘 要】
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有机电子给体（Donor）和电子受体（Acceptor）通过给-受体（Donor-Acceptor,D-A）作用可实现D和A组分间的堆积组装和可调的电荷转移/分离、能量传递等电子相关过程,是有机D-A光、电材料体系功能导向设计构筑的核心。本论文中,我们将D、A功能基元分别作为客体和配体引入配位聚合物（Coordination Polymers）中,利用D-A作用与配位作用的协同效应,在限域主-客体
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有机电子给体（Donor）和电子受体（Acceptor）通过给-受体（Donor-Acceptor,D-A）作用可实现D和A组分间的堆积组装和可调的电荷转移/分离、能量传递等电子相关过程,是有机D-A光、电材料体系功能导向设计构筑的核心。本论文中,我们将D、A功能基元分别作为客体和配体引入配位聚合物（Coordination Polymers）中,利用D-A作用与配位作用的协同效应,在限域主-客体空间内实现了D、A基元的精准有序配置;并通过该方法将D-A体系的相关特性引入配位聚合物中;更进一步利用D-A作用对主-客体配位聚合物组装过程的影响进行了多尺度主-客体结构调控,实现了功能导向配位聚合物的理性设计与可控合成。具体内容包括:一、以2,4,6-三（4-吡啶基）-1,3,5-三嗪（tpt）配体作为受体组分（A）与对苯二甲酸（H2BDC）及Cd2+离子合成了缺电子的三维主体框架NKU-111。进一步将富电子的苯并菲（D,Tpl）作为客体引入NKU-111中,构筑了具有热活化延迟荧光性质的主-客体配位聚合物Tpl@NKU-111。给体、受体基元面对面的紧密堆积排列模式使其产生适中的电荷转移作用,实现了热活化延迟荧光。同时,基于主体框架较强的限域作用,成功调控了Tpl在主体框架中的含量,并探究了不同客体含量对材料发光性能的影响。结果表明,通过改变客体含量可实现材料量子产率的优化调控。当Tpl的实际负载量是24.0%时,材料荧光量子产率最高达57.4%。二、以NKU-111为缺电子主体框架,选取一系列富电子平面芳香烃（PAHs）作为客体组分,基于NKU-111的笼基限域效应和缺电子配体tpt与富电子客体PAHs之间的D-A超分子作用,通过分步组装方式将不同PAHs客体逐步引入主体框架中,成功构筑了一系列含有给体、受体基元的主-客体配位聚合物异质晶态材料。该系列材料展现出源于给-受体间电荷转移作用的发光以及客体依赖的多重发光性能,通过改变客体种类或激发波长可实现对宏观晶体不同子区域发光性能的调控。同时,主-客体配位聚合物具有各向异性生长特点,可通过加入与配体竞争配位的组分调控异质晶体的形貌。此外,基于宏观晶体不同子区域组分的能级设计可实现对客体依赖的能量转移方向和效率的调控,该系列异质晶态材料可作为光学逻辑门应用于光学运算器件。三、以NKU-111为缺电子主体框架,选择不同PAHs给体作为客体组分,基于不同PAHs与主体框架亲和力（对应于D-A作用）差异,通过不同客体分子间的竞争性超分子作用实现了一步法组装客体分布有序且可预测的主-客体配位聚合物异质结构的目标。结果表明:与主体结构亲和性较强的客体分子优先组装,且亲和性越强的客体,最大负载量越多。此规律的发现为实现主-客体配位聚合物异质结构的可控制备提供了理论支撑。同时,在客体投料量较高时,客体之间的竞争作用对主-客体配位聚合物异质结构的组装影响较大。此外,客体含量、种类和与配体竞争配位的组分等均会影响主-客体配位聚合物异质结构的形貌。基于异质结构间的单向能量转移过程,可实现光控宏观晶体不同子区域之间光信号的梯度转换,使其可作为光学晶体管应用于光功能器件。
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