H2S燃料电池阳极/电解质膜的制备及其脱硫过程研究

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以H2S为燃料气,采用燃料电池的方法试验研究了H2S脱除过程,并测试了H2S固体氧化物燃料电池电输出性能。用甘氨酸—硝酸盐燃烧法,制备了Sm:Ce掺杂比分别为1:9、2:8和3:7的SDC铈基固体电解质,对这三种固体电解质组成的单体H2S-Air固体氧化物燃料电池电输出性能进行了试验研究。试验结果表明,Sm:Ce=2:8时的电压值V,以及最大输出电功率密度Pmax比其他两种掺杂比的更大,开路电压为0.59V,电功率密度最高达到6.2mW·cm-2。温度、燃料气流速对SOFC电输出性能有重要影响,在850℃~650℃范围内,随着温度和流速的升高,输出电压逐渐增大,但输出电压均随电流密度的增大线性减小。由于H2S自分解影响以及受H2S电催化反应速率的限制,温度和燃料气流速对开路电压影响较复杂。 用尿素燃烧法制备了Zr掺杂的MCeO3(M=Ca、Sr、Ba)钙钛矿型质子固体电解质,用这三种固体电解质组成单体H2S-Air固体氧化物燃料电池,并对它们电输出性能进行了试验研究。试验结果表明,Zr掺杂的BaCeO3单体电池体系获得了最高的开路电压0.72V,最大的电功率密度1.55mW·cm-2。这一结果与三种固体电解质的电导率大小一致。采用改进的Co:Mo=1:1双元硫化物替代原有的MoS2为阳极,结果发现H2S-Air SOFC电功率密度可提高到3.5mW·cm-2。在中温600℃~800℃范围内,随着温度和流速的升高,输出电压逐渐增大。 以质子型固体氧化物燃料电池为反应器,用Co:Mo=2:3的双元硫化物替代MoS2阳极,利用燃料电池反应器脱除H2S酸性气体的研究。试验结果表明:温度的升高、电流密度和反应时间的增加,H2S的转化率也随之增大,但一定时间后,H2S转化率不再增加;同时随着燃料气流速的增大,H2S的转化率减小。当燃料气流速为30ml/min,温度800℃,电流密度12.0mA·cm-2时,H2S转化率高达71%。数学模型计算结果表明:质子型H2S-Air SOFCR中,阳极反应将由H2S热分解和H2S、H2在阳极表面竞争电化学氧化这几步反应构成。循环伏安法可评价H2S-Air SOFC阳极电催化活性。
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