【摘 要】
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二氧化碳电还原由于能在常温常压的条件下将二氧化碳转化为其它有价值的燃料或化学药品受到了极大的关注。其中,HCOOH和CO的反应过程比其它产物简单,更易实现工业化,因此设计该反应的催化剂成为了现阶段重点研究的方向。当前,通过设计双金属催基化剂提高催化剂性能已经成为了二氧化碳电还原改性催化剂最有效的途径之一。此外,也可以通过其它方法调节双金属电子结构,如掺杂或调节双金属比例等,进一步提高金属与金属之间
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二氧化碳电还原由于能在常温常压的条件下将二氧化碳转化为其它有价值的燃料或化学药品受到了极大的关注。其中,HCOOH和CO的反应过程比其它产物简单,更易实现工业化,因此设计该反应的催化剂成为了现阶段重点研究的方向。当前,通过设计双金属催基化剂提高催化剂性能已经成为了二氧化碳电还原改性催化剂最有效的途径之一。此外,也可以通过其它方法调节双金属电子结构,如掺杂或调节双金属比例等,进一步提高金属与金属之间的协同作用,增加对产物的选择性。基于此,本文设计了不同双金属催基化剂,利用其金属之间的协同作用,提高了催化剂的选择性,具体如下。通过简单易操作的电沉积方法将掺杂La元素的NiCo LDH结构成功覆盖在了氢氧化铜纳米阵列上,形成了核壳结构的纳米阵列催化剂,该结构增加了活性位点,同时掺杂La元素,调整了NiCo LDH的电子结构,提高了产物CO的选择性和稳定性（FE=64%）。为了进一步提高催化剂对CO的选择性,通过简单的浸渍法制备了CuAg双金属基负载CeO2催化剂,相比单独的金属Cu和Ag,CuAg合金的协同作用,极大的提高了二氧化碳电还原对一氧化碳的催化活性和选择性（FE=84%）,并且该催化剂的稳定性最少能维持15 h。此外,为了利用上述催化剂载体CeO2的优异性,通过浸渍法合成了不同含量的BiSn双金属基负载CeO2催化剂,发现由于不同含量Sn和Bi元素之间的协同效应不同,当Bi和Sn比例为1:3时,Bi3+与CeO2之间的作用效应最好,使得催化剂对HCOOH的法拉第效率高达86%,而且稳定性至少可以保持12 h。
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