随着可穿戴器件、电子皮肤等柔性电子器件的迅速发展,人们对应变传感器的柔韧性要求逐步提高。然而,传统的由硅、金属等刚性材料制备的应变传感器的柔韧性、可拉伸性、灵敏性均较差,难以满足在柔性电子器件领域的应用要求。为开发高灵敏性、可拉伸、可穿戴的柔性传感器,高分子基柔性应变传感材料应运而生并成为高分子复合材料领域的新兴研究热点之一。虽然高分子基柔性应变传感材料的相关研究取得了很大进展,但该类应变传感材料仍然存在一些瓶颈问题有待解决,例如制备工艺繁琐、透明性差、高应变灵敏性和宽应变响应范围无法兼具等问题,这些瓶颈问题限制了该类应变传感材料在电子皮肤、人体健康监测、可穿戴运动器件等领域的应用。在这一研究背景下,本论文分别通过调控导电网络和设计导电层结构的方法,改善材料的应变灵敏性和可重复性,提高材料的透光性,进而不断提高高分子基柔性应变传感材料的综合性能。具体研究内容与结论如下:1.炭黑/碳纳米管/异戊橡胶填充型应变传感材料的制备与性能研究:通过开炼机共混的方法分别制备了一维(1D)碳纳米管(CNTs)、零维(0D)炭黑(CB)和CNTs/CB杂化填充异戊橡胶(IR)的柔性应变传感材料,研究了导电粒子维度和导电网络结构对材料导电性能和应变传感性能的影响。研究发现,CB导电网络在拉伸-回复循环中容易破坏和恢复,因此CB/IR复合材料具有超高的应变灵敏性和良好的可重复性,但是该复合材料过高的导电逾渗阈值(8.01 phr)导致材料加工困难,机械性能差、成本高。与之相反,CNTs/IR复合材料具有低的导电逾渗阈值(1.44 phr),但是CNTs导电网络在应变刺激下较稳定,因此CNTs/IR复合材料的应变灵敏性低、应变传感行为可重复性差。将0D CB与1D CNTs混合得到的CNT-CB杂化导电网络能够有效弥补CB导电网络和CNTs导电网络的性能缺陷,赋予CNTs/CB/IR复合材料低导电逾渗阈值、高应变灵敏性和良好的可重复性。此外,CNTs/CB/IR复合材料能够监测人体面部和关节的运动,可作为柔性应变传感材料应用在人体运动监测等领域。2.具有超薄导电层的三明治型应变传感材料的制备与性能研究:通过简单的喷涂-转移的方法制备了具有超薄(数十纳米)导电层的聚二甲基硅氧烷(PDMS)基透明应变传感材料。该应变传感材料具有极好的可拉伸性,良好的光学透明性和出色的传感性能,并且在微小应变和大应变下均表现出良好的稳定性和可重复性。研究发现,随着CNTs含量的增加,PDMS/CNTs/PDMS复合材料的导电性能和应变响应范围提高,但透光性能有所降低。当CNTs含量为0.16 mg/cm2时,PDMS/CNTs/PDMS复合材料在可见光(波长为550 nm)下的透光率为53.1%,表现出良好的透光性能,并且在超过130%的应变刺激下仍具有稳定的电信号输出。此外,该复合材料既能监测面部表情的微小变化,又能监测人体关节的大幅度运动,在人体运动监测、可穿戴电子设备和电子皮肤等领域具有潜在应用。3.具有双导电层的三明治型应变传感材料的制备与性能研究:通过设计兼具CNT-PDMS柔性导电层和CNT-硅烷偶联剂(KH550)脆性导电层的双导电层结构,制备了一类兼具高应变灵敏性和宽应变响应范围的三明治型高分子基柔性应变传感材料,探究了 CNT-KH550导电层的组分配比和厚度对该类应变传感材料性能的影响。研究发现,CNTs/KH550质量比为1/5的CNT-KH550导电层的引入可以同时实现该应变传感材料的高应变灵敏性和宽应变响应范围。此外,随着CNT-KH550导电层厚度的增加,材料的应变灵敏性和应变传感行为可重复性提高。该类高分子基柔性应变传感材料具有良好的耐久性,能够灵敏地监测人体脉搏、喉咙和关节运动,在人体健康、运动监测等领域具有广阔的应用前景。