铈锆铝复合氧化物CZ/A的制备及其性能的研究

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随着大气雾霾越来越严重地威胁着人类的健康生活,人们对汽车尾气(大气污染主要来源之一)的催化净化要求变得越来越苛刻。但汽车尾气净化过程中所用的储氧材料---铈锆固溶体在高温下比表面积迅速降低,导致其催化活性大大减弱。由于氧化铝在高温下仍可保持较高的比表面积,因此,本文通过共沉淀法制备了一系列铈锆铝复合氧化物,以提高铈锆固溶体高温下的催化性能。本研究主要考察了不同铝源及混合方式对铈锆铝储氧材料性能的作用效果,同时也讨论了铈锆铝复合氧化物前驱体的制备条件及氧化铝含量对于样品性能的影响。实验结果表明:氧化铝的添加可显著提高铈锆固溶体的比表面积、储氧性能及耐高温性能。氧化铝与铈锆固溶体在纳米级别上的复合与纯粹的机械混合相比,前者具有更加单一稳定的晶型结构、更高的比表面积和更好的储氧性能;以硝酸铝为铝源的铈锆铝复合氧化物(CZ/AL)及以拟薄水铝石为铝源的铈锆铝复合氧化物(CZ/AS)都可形成单一稳定的立方晶相结构;其中CZ/AS比表面积最大,CZ/AL样品的储氧性能最高。在复合氧化物前驱体的制备过程中,当陈化时间为4h时,可获得具有较高比表面积且颗粒分散均匀有序的铈锆铝复合氧化物。同时在制备前驱体的过程中添加非离子表面活性剂吐温80作为分散剂,可进一步提高铈锆铝复合物在高温下的比表面积及孔容,其添加量以20wt%-30wt%为宜。对于铈锆铝复合氧化物而言,氧化铝的含量越高其比表面积越大;但当氧化铝的质量分数高于70%时,样品的物相结构发生分裂、出现多相共存,且样品的储氧量大大降低。本文研究表明,当氧化铝的质量分数在30%-50%时,铈锆铝复合氧化物在老化前后均可保持立方晶型的结构、较高的比较面积,同时仍具有相对较高的储氧性能及耐高温性能。
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