Na2O-SiO2-Al2O3-H2O体系活度的研究

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硅和铝是地壳中含量最多的元素之一,许多地球化学过程都涉及到它们的物理化学性质。硅酸钠和铝酸钠作为两大元素重要的化合物,其在化学化工、冶金、铸造及建筑领域具有重要的应用价值,特别是其碱性体系在工业生产中广泛存在。Na2O-A12O3-SiO2-H2O四元体系作为湿法冶金中典型的溶液体系,其热力学性质的研究对于指导生产实践具有重要的作用。本文主要研究工作包括以下几个方面:(1)研究Na2O-A12O3-SiO2-H2O四元体系中子体系Na2O-SiO2-H2O体系的热力学性质:通过等压法测定了NaOH-Na2H2SiO4-H2O体系在离子强度范围为0.5207~5.5347mol·kg-1,模数范围为0.1013~0.4547的渗透系数和水活度数据;建立适用于该体系条件下的Pitzer模型方程,通过非线性拟合得到两组该条件下的Na2H2SiO4(aq)的Pitzer参数,其中一组为:βNa2H2SiO4(0)=-0.10120,βNa2H2SiO4(1)=1.80134,CNa2H2SiO4φ=0.16770,θNa2H2SiO42-=0.13478ΨNa-,H2SiO42,OH-=-0.08451;根据Pitzer模型计算得到各组分的平均活度系数和溶液的饱和蒸汽压随离子强度与模数的变化规律。(2)根据文献和本文中得到的数据,预测了适用于Na2O-Al2O3-SiO2-H2O四元体系的Pitzer方程,并归纳分析了体系在303.15K和313.15K时的Pitzer参数;为了验证该模型的适用范围和精确程度,用等压法测定303.15K时Na2O-Al2O3-SiO2-H2O四元体系渗透系数和水活度,并与模型计算值相比较,渗透系数与水活度的相对偏差分别小于0.04和0.004,表明该模型能够较好的描述Na2O-Al2O3-SiO2-H2O四元体系的热力学性质;用红外光谱分析了实验前后溶液体系的结构,表明在实验中溶液体系结构较稳定;利用Pitzer模型得到该体系溶质的平均活度系数计算式。
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