南昌前湖区域碳气溶胶的分布特征与来源解析

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碳气溶胶对环境、气候和健康等造成不利影响,掌握区域碳气溶胶的分布特征和来源贡献有助于科学评估和防控碳气溶胶的影响与危害。本文利用黑碳仪实时监测2021年南昌前湖区域大气PM2.5中BC的浓度,并在2021年3-12月期间在同区域对大气中PM2.5进行了滤膜采样,采用碳分析仪和离子色谱分别测定PM2.5中碳组分和水溶性离子,并分析PM2.5及其中碳组分和水溶性离子的分布特征和影响因素,同时,基于PM2.5及其中碳组分和水溶性离子的分布,结合多种源解析方法/模型,定量解析区域碳气溶胶的来源与贡献,主要研究结论如下:1、碳气溶胶分布特征(1)PM2.5中BC分布特征:BC质量浓度均值为1.96±1.13 ug·m-3,BC浓度在1月最高,6月最低,冬季浓度最高;BC日分布呈现双峰型,峰值分别出现在07:00-09:00和22:00-23:00;BC的光吸收系数为18.42±1.95 Mm-1,消光系数为137.67±2.74 Mm-1,BC的光吸收作用对大气消光的贡献率为13.38%;BC的分布具有周末效应,冬夏季工作日的早高峰要晚于周末的早高峰,春季工作日的晚高峰要晚于周末的晚高峰;(2)PM2.5中碳组分的分布特征:PM2.5、OC、EC的浓度均值分别为73.69±31.15 ug·m-3、12.60±6.45 ug·m-3、1.56±0.90 ug·m-3,OC、EC浓度的季节分布特征为冬>秋>春>夏。SOC浓度值在冬季最高,为5.29 ug·m-3,但SOC/OC比值在夏季最高,为38%。与文献中国内外不同城市/地区对比,南昌前湖区域碳气溶胶浓度中等偏高,需引起更多的关注。(3)黑碳仪测定的PM2.5中BC浓度与滤膜采样碳分析仪测定的PM2.5中EC浓度虽然存在差异,但总体来说月分布特征基本一致,反映光学法与热光法测定黑碳/元素碳的可比性与差异性。(4)PM2.5中水溶性离子分布特征:5种阳离子和4种阴离子的总离子质量浓度均值为45.01±25.28 ug·m-3,各水溶性离子浓度排序为NO3->SO42->K+>Na+>NH4+>Cl->NO2->Ca2+>Mg2+,NO3-、SO42-、K+、Na+和NH4+占总离子的81.74%,是PM2.5中重要离子组分。2、影响碳气溶胶浓度变化的相关因素BC与PM2.5、NO2的相关性强,说明PM2.5、NO2与BC同源性高;BC与SO2、CO中等相关,说明两种气态污染物与BC有部分贡献源相同;O3与BC几乎不相关,反映二者来源的差异显著,O3源于光化学反应,而BC主要源于一次排放。BC与温度、相对湿度和风速呈负相关,这与BC浓度在冬季高夏季低情况相符,较大的风速利于BC的扩散,相对湿度较大时有利于BC的清除。PM2.5中OC、EC的浓度与温度、相对湿度、风速也呈负相关,OC/EC比值与温度、风速呈正相关,与相对湿度呈负相关,OC/EC与风速的相关性最为显著。3、碳气溶胶来源解析(1)相关性分析结果OC与EC的相关系数冬季最高(R=0.70),说明冬季OC、EC来源相对一致,OC、EC的相关系数春季最低,说明春季OC、EC来源相对复杂,同源性稍差一些;Char-EC、Soot-EC的相关性在秋、冬季较高,而在春、夏季不显著,反映春、夏季Char-EC、Soot-EC生成机制的差异;Ca+、Mg2+有较强的相关性,说明Ca+、Mg2+的同源性,来自土壤尘;Na+与NO3-、SO42-及NH4+与NO3-、SO42-都有较好的相关性,说明在PM2.5中以Na NO3、Na SO4、NH4NO3和NH4SO4的形式存在;NO3-与SO42-的相关性显著,说明二者来源相同,反映二次无机盐的生成。(2)特征比值分析结果根据OC/EC比值(8.80)和Char-EC/Soot-EC比值(1.09),分析认为南昌前湖区域含碳气溶胶的主要贡献源为燃煤排放、生物质燃烧以及机动车尾气排放;根据NO3-/SO42-比值(1.25),分析认为移动源对南昌前湖区域大气中碳气溶胶的影响显著,这与采样点距枫生高速前湖段直线距离约100米密切相关;与其他地区报道的NO3-/SO42-比值相比,移动源对南昌前湖区域大气中的碳气溶胶的贡献可能高于沈阳、南京和石家庄等城市,而低于苏州、云南芒市等城市。(3)其它方法来源解析结果基于主成分分析法,发现南昌前湖区域碳气溶胶的贡献源主要为燃烧源、机动车尾气源和土壤源;基于PMF法,发现燃烧源、机动车源、扬尘源、二次源,污染源为主要贡献源;根据后向轨迹聚类分析,结果表明南昌前湖区域碳气溶胶在春季和夏季主要受本地源的影响,受外地源影响较小,而在秋冬季以本地源影响为主的同时,还受外地传输源的影响。
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