【摘 要】
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设计结构新颖、性能良好的配位聚合物已成为当今晶体工程领域的研究热点之一。本文以构筑具有良好发光性能和高稳定性的配位聚合物为目标,利用两种3,2′：6′,3″-三联吡啶羧酸衍生物配体与过渡（Zn2+、Cd2+、Co2+、Ni2+）或稀土金属离子（Nd3+、Pr3+、Sm3+、 Eu3+、Tb3+、Dy3+）,在180℃水热条件下,通过引入不同的辅助配体后成功的构筑了23个结构新奇的配合物。通过单晶衍
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设计结构新颖、性能良好的配位聚合物已成为当今晶体工程领域的研究热点之一。本文以构筑具有良好发光性能和高稳定性的配位聚合物为目标,利用两种3,2′：6′,3″-三联吡啶羧酸衍生物配体与过渡（Zn2+、Cd2+、Co2+、Ni2+）或稀土金属离子（Nd3+、Pr3+、Sm3+、 Eu3+、Tb3+、Dy3+）,在180℃水热条件下,通过引入不同的辅助配体后成功的构筑了23个结构新奇的配合物。通过单晶衍射对化合物的结构进行了分析,利用红外光谱（IR）、元素分析对其进行了表征,并且研究了大多数化合物的发光性质以及对部分化合物的寿命进行了测试,对所有化合物的热稳定性进行了分析。本文一共分四章,主要内容为： 第一章主要介绍了配位化学、晶体工程、配位聚合物以及光化学的基本概念,简单详述了配位聚合物的合成方法以及影响因素,综述了三联吡啶类配合物的发光进展。 第二章利用合成的Hctpy为主配体,以Zn2+、Cd2+、Co2+、Ni2+为金属离子,在加入芳香多羧酸辅助配体后合成了7个结构新颖的配合物（化合物7和8同构）,在8个化合物中,化合物1,2,4是简单的一维环链结构,化合物5是一个2D网络结构,而化合物3和6是三维网络。初步讨论发现多羧酸辅助配体、金属离子以及阴离子对配合物结构有一定调控作用。对化合物的荧光和热重进行了分析,结果表明1和4由于卤素离子参与了配位而导致其荧光猝灭,其它物质都具有良好的荧光性质和高的热稳定性。 第三章利用合成的Hcptpy为主配体,在180℃水热条件下,利用金属锌盐,通过改变辅配、pH值的条件下合成了5个不同结构的化合物9-13。化合物9和10分别是单核和一维链结构,而11是六重穿插的三维网络。12和13也都是3D网络。经对比9-11的结构发现,不同的pH值导致了Hcptpy配体的不同配位模式最终调控了化合物的结构。同时,1,10-phen辅助配体在9-11的合成中起了模板作用。比较12与13的结构发现,不同位置配位点的辅助配体对化合物的结构也有一定影响。荧光测试分析结果可知,9和13具有很好的发光性质。 第四章利用前面合成的Hctpy和Hcptpy配体分别与稀土离子合成了5种不同结构的化合物14-23,化合物14-19是以Hctpy为主配体,在加入不同稀土金属离子和不同长度柔性脂肪二酸和芳香二酸后反应得到,化合物14-15是同构的且都是2D网,16-17也是同构的且都是3D网络,18-19是在引入bpc2-后得到一个含有三核单元的2D网。经对比14-17发现,其由于辅配多了一个-CH2-基团而使得更易形成高维度的化合物。化合物20-23是以Hcptpy为主配体,在加入戊二酸之后在相同的水热条件下得到两种不同结构的化合物,20-22与23互为同分异构体,这是由于镧系收缩效应所引起的。研究了部分化合物在可见区和近红外区的发光性质,结果表明Hctpy和Hcptpy配体到EuⅢ的能量转移最为有效。
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