随着便携式电子器件的发展,锂离子电池的性能需求不断提高,传统材料已不能满足使用需求,因此,寻找新型电池材料便成为当下研究热点。目前的商用负极材料为石墨,石墨与锂离子的亲和性并不高,其理论最大储存容量仅为372m Ah/g,同时石墨具有较高的势垒限制了离子电池的倍率性能,锂离子电池负极材料的研发也往往围绕这两个问题展开。研究中发现的新型的合金类负极材料往往具有非常大的储存容量,如黑磷负极材料的容量超过了2000 m Ah/g,然而在锂离子嵌入过程中会破坏P-P键,造成容量的急剧衰减,而通过材料的二维微纳米化可以有效解决这一问题。二维材料在离子吸附过程中,由于层间不存在范德瓦耳斯力,基体结构不易被破坏,这有效的改善了材料的循环性能。研究中发现,一种新型二维材料磷烯（BP）作为锂电池负极材料具有优异的性能,它有一个非常低的扩散势垒（0.08 e V）,这使得锂离子在磷烯表面扩散速率约为其他二维材料的100～10000倍,可以获得非常优异的倍率性能。同时,在锂离子的嵌入脱出过程中其结构变形小,循环时结构稳定,有望成为下一代负极材料。然而,它的存储容量依然不够大（432.79 m Ah/g）,仅略高于石墨,因此,通过改性进一步提高磷烯性能是当下推进磷烯实际应用的关键任务。掺杂是对材料改性的一种常用方法,通过向基体掺入其他原子,得到的体系往往具有两者的特征,有时还会有意想不到的效果出现。为了探索BP作为负极材料的可能,本工作通过第一性原理计算的方法研究了过渡金属（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni）掺杂时体系（TMBP）作为负极材料的性能。首先通过结构优化得到不同掺杂体系的稳定结构,之后进行吸附测试。结果显示,掺杂了过渡金属的BP表面在吸附时不同点位具有不同吸附力与吸附高度,但所有最大吸附位具有一致性。通过能带与自旋态密度的分析,发现掺杂体系的磁性在锂化过程中发生了变化,过渡族元素掺杂后带来的未配对电子在与锂离子结合时发生了重新配对,其中Fe BP的磁性消失,与之对应的锂-Fe BP的结合能也大于其他体系,通过计算显示其理论容量达到了800 m Ah/g。通过密立根（Mulliken）布居分析其电子转移也印证了这一点。最后,采用LST/QST搜索过渡态的方法计算了Li在Fe BP表面的扩散势垒,发现基体依然保持着较低的势垒（0.09 e V）。研究结果表明金属掺杂可以有效的改善磷烯与锂离子的结合能力,Fe BP作为负极材料有优异的前景。在实际的生产中,含锂矿物稀缺昂贵,加工时对人和环境都会产生强烈的危害,因此必须开发新型电池取代锂离子电池。研究表明Na离子电池十分有希望成为下一代离子电池,然而目前钠离子电池的电极材料仍在探索中。为了研究更多合适的材料,本研究探索了一种新型材料Ge N3作为负极材料时的性能。吸附测试结果表明纯Ge N3对单个锂离子及钠离子的作用范围约为6?,在吸附过程中由于Ge元素逐渐参与了吸附行为,使得吸附能增大,而锂离子本身吸附高度较低使得锂离子的吸附高度略微增加,钠离子的吸附高度较高,离子体积大,在吸附过程中束缚对高度影响较大使得吸附高度略微减小,电荷密度图与布局分析进一步验证了这一想法。在完全吸附时Ge N3具有841.41 m Ah/g的储存容量,并具有极低的扩散势垒,锂离子为0.026 e V,钠离子为0.0006 e V,比锂/钠离子在磷烯表面的势垒还要低的多。在嵌入中Ge N3的体积变化很小,这表明在离子嵌入与脱嵌的过程中基体能保持良好的稳定性,意味着它具有良好的循环性能。本研究揭示了一种新型电极材料Ge N3,其超大的容量与极低的势垒意味着该材料在负极应用方面具有光明的前景,具有进一步探索的价值。