【摘 要】
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全无机钙钛矿CsPbX3量子点以其吸收系数高、带隙可调、荧光量子产率高等优点在太阳能电池,激光器和发光二极管等光电器件上具有良好的应用前景。其中表面配体在合成Cs Pb X3量子点过程中发挥着不可替代的作用。目前,油酸和油胺是制备Cs Pb X3量子点的常用配体。然而,有机长链配体与量子点表面是一种动态结合会降低量子点的稳定性。与此同时,长链配体会在量子点表面形成绝缘层,阻碍载流子在器件界面的注入
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全无机钙钛矿CsPbX3量子点以其吸收系数高、带隙可调、荧光量子产率高等优点在太阳能电池,激光器和发光二极管等光电器件上具有良好的应用前景。其中表面配体在合成Cs Pb X3量子点过程中发挥着不可替代的作用。目前,油酸和油胺是制备Cs Pb X3量子点的常用配体。然而,有机长链配体与量子点表面是一种动态结合会降低量子点的稳定性。与此同时,长链配体会在量子点表面形成绝缘层,阻碍载流子在器件界面的注入和传输进而影响器件性能。除此之外,传统有机长链配体与量子点表面的相互作用比较弱,容易脱落造成团聚增加表面缺陷密度。因此,对于量子点表面的精细调控就显得尤为重要。表面配体工程可以在不改变Cs Pb X3量子点晶体结构的前提下增强其发光性能及稳定性,已经逐渐成为了Cs Pb X3量子点的一个重要的研究方向。本论文以CsPbI3量子点为研究对象,从量子点表面配体结构设计与化学平衡调控入手,针对研究初期CsPbI3发光性能低,稳定性差等问题进行了以下研究:（1）辛胺配体工程提高CsPbI3量子点LED的效率和稳定性。在量子点提纯过程中加入痕量辛胺,调控量子点表面配体的吸附与解吸平衡,通过短链辛胺对量子点表面长链油胺的原位取代,提升量子点的载流子传输性能,钝化表面缺陷,抑制离子移动,提升了材料的相稳定性。荧光量子产率由46%提升至92%。相应的发光二极管的外量子效率与器件稳定性分别提升了4倍和6倍。为了验证这种辛胺表面配体工程策略的普适性,我们进一步将其应用于本征缺陷浓度更低的Zn掺杂CsPbI3量子点体系当中,制备出了峰值外量子效率达15.3%的红光量子点发光二极管器件。（2）聚合物表面配体修饰CsPbI3量子点用于高效稳定的LED器件。依据热注入合成步骤的特点,设计了具有高钝化官能团密度的聚合物PMA。通过在合成过程中加入PMA,我们成功制备出了高效稳定的β-CsPbI3量子点用于制备发光二极管器件。进一步的研究发现,PMA通过在前驱体中与Pb I2形成强Pb-O键进而调控了量子点的结晶动力学过程。与此同时,交联PMA显著降低了β-CsPbI3量子点表面的PbCs反位缺陷。得益于缺陷密度的降低与晶体结构的改善,β-CsPbI3量子点薄膜的荧光量子产率得到了显著的提升。基于此薄膜制备的红光量子点发光二极管器件在690 nm的峰值外量子效率为17.8%,运行稳定性长达317小时。（3）聚合物与小分子协同调控制备高效稳定的CsPbI3量子点。在上一个工作的基础上,我们在前驱体中加入有机小分子配体甲脒与邻甲苯双胍。首先优化其用量,实现了发光性能的进一步提升,制备出了液相荧光量子产率高达到95%的量子点。通过对实验结果的进一步分析我们发现,性能的提升得益于甲脒与邻甲苯双胍中含氮官能团质子化后的通过多氢键相互作用吸附于量子点表面对表面缺陷的钝化。除此之外,配体中的疏水官能团可以阻止水分子对于量子点的侵蚀与破坏,我们将滴涂制备的量子点薄膜在未封装条件下放置于水中30 h未观察到相变。最终,基于这种聚合物有机小分子协同调控的量子点发光二极管在689 nm处的峰值外量子效率高达20.4%,亮度为1521 cd m-2。
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