【摘 要】
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吸附在材料中的水分子常常会对材料的性能产生很大的影响。研究水分子在材料中吸附机制对于理解材料在吸附水分子前后性能变化的来源常常具有重要意义。本文利用多种先进的固体核磁共振技术对水分子在几种功能材料非晶结构中的状态进行了深入研究,具体研究内容和结果如下:1、研究了多孔COF材料TpPa-1中吸附水分子的位置以及水与COF孔道的相互作用。制备了原生态TpPa-1样品和经过高压后TpPa-1样品。利用二
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吸附在材料中的水分子常常会对材料的性能产生很大的影响。研究水分子在材料中吸附机制对于理解材料在吸附水分子前后性能变化的来源常常具有重要意义。本文利用多种先进的固体核磁共振技术对水分子在几种功能材料非晶结构中的状态进行了深入研究,具体研究内容和结果如下:1、研究了多孔COF材料TpPa-1中吸附水分子的位置以及水与COF孔道的相互作用。制备了原生态TpPa-1样品和经过高压后TpPa-1样品。利用二维质子(1H)双量子-单量子(DQ-SQ)相关实验和二维1H-13C异核相关(HETCOR)实验等核磁技术研究了水分子之间的相互作用和水分子与材料表面不同化学基团之间的相互作用。通过分析对比原生态样品和受压样品,研究了压力对样品吸水机制的影响。结果表明:原生态样品和受压样品中吸附的水分子存在于材料中不同的位置:原生态样品中吸附的水分子主要位于孔隙中,并且仅与材料的化学基团较弱地相互作用。相反,受压样品中的一部分水分子进入TpPa-1材料中层与层之间的空隙中,并与材料的氨基和羰基相互作用。受压样品中水分子的重新分布为该类材料在受压状态下水分子吸附能力变化提供分子层次上的解释。2、研究了水分子在尼龙6非晶相中的存在形式和分布。利用Li离子削弱尼龙6分子内和分子间的氢键相互作用,实现了尼龙6非晶相中水分子的富集。利用多种先进的固态核磁共振技术对尼龙6样品非晶相中水分子的存在形式和分布进行了研究:通过固态单脉冲1H MAS NMR实验研究了上述尼龙6样品中水分子的存在形式;通过1H SQ-DQ实验和1H-1H NOESY实验研究了尼龙6样品水分子之间以及水分子与尼龙6分子链之间的相互作用;通过1H-13C MAS HETCOR实验研究了水分子和尼龙6分子链基团的空间相关性;通过1H-7Li MAS HETCOR研究了水分子和Li+的空间相关性。结果表明,上述尼龙6样品中存在大量水分子;这些水分子主要存在于样品的非晶结构中;这些水分子与尼龙分子链相互作用较弱,而与Li+形成了较强的相互作用。
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