ZrO2/Fe3O4、CeO2/Fe3O4、TiO2/Fe3O4-H2O2非均相类Fenton体系降解3,4-二氯三氟甲苯研究

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以金属元素氧化物为固相载体的非均相类Fenton体系是在Fenton体系基础上发展而来的高级氧化技术。利用变价金属氧化物表面空电位提高电子转移效率,催化H2O2更快产生羟基自由基氧化水中有机污染物,具有高效可重复利用的特点。3,4-二氯三氟甲苯是合成除草剂(二甲醚类)的重要中间体,为典型的含氟有机氯代化合物毒性强。本研究以三种新型复合物Fe3O4/ZrO2、Fe3O4/CeO2和Fe3O4/TiO2为类Fenton体系固相,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,用Fe3O4/ZrO2-H2O2、Fe3O4/CeO2-H2O2、Fe3O4/TiO2-H2O2三种非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯进行降解,并考察三种体系处理3,4-二氯三氟甲苯的效果和温度、pH、H2O2投加量、固相掺杂比等因素对处理效果的影响。三种反应体系下,考察温度、pH等因素对3,4-二氯三氟甲苯降解的影响,研究表明,以纳米Fe3O4/CeO2作为固相的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳,去除效果比以纳米Fe3O4/ZrO2和纳米Fe3O4/TiO2作为固相的非均相类Fenton体系相对要好。随着温度的升高,纳米Fe3O4/ZrO2-H2O2、Fe3O4/CeO2-H2O2、TiO2/Fe3O4-H2O2三种体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果不断提高;当pH降低时,3,4-二氯三氟甲苯在纳米Fe3O4/ZrO2-H2O2、Fe3O4/CeO2-H2O2、TiO2/Fe3O4-H2O2三种体系的去除效果有明显提升。当H2O2投加量增加时,3,4-二氯三氟甲苯在三种体系中的降解效率均出现先升高后降低的现象。3,4-二氯三氟甲苯在纳米ZrO2/Fe3O4-H2O2体系中的降解速率随着纳米Fe3O4/ZrO2投加量的增加而升高,但在纳米Fe3O4/CeO2-H2O2和纳米Fe3O4/TiO2-H2O2体系中均出现最适投加量。在类Fenton体系的固相中纳米金属氧化物:Fe3O4的物质的量比为1:1时效果较其他掺杂比的固相效果更好。3,4-二氯三氟甲苯在三种体系中的降解均为一级反应,反应速率常数随着温度的升高而不断增大。3,4-二氯三氟甲苯在Fe3O4/ZrO2-H2O2、Fe3O4/CeO2-H2O2、Fe3O4/TiO2-H2O2三种体系中的降解均为吸热反应。
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