本文采用原位合成方法制备了一种新型三维多孔的ZnO-GO/CGH材料,用于可见光催化降解亚甲基蓝。纳米催化剂ZnO-GO与甲壳素水凝胶表面的均匀结合可以有效防止催化剂的团聚。GO为花状结构的ZnO提供了多维质子和电子传输通道,能够改善ZnO的光催化活性。SEM分析表明,甲壳素石墨烯水凝胶具有良好的吸附能力,表面较为粗糙,具有多孔的微观结构,可有效吸附染料。在吸附和光催化的协同作用下,纳米ZnO-GO/CGH的催化活性和循环利用率得到了极大的提高。在相同条件下,合成的纳米ZnO-GO/CGH对MB的去除率高达99%,约为纯几丁质凝胶的2.2倍,这表明该新型光催化复合材料在去除废水中有机染料方面的应用潜力。具体研究结果如下:(1)通过原位合成方法制备了ZnO/CGH和ZnO-GO/CGH复合材料,SEM表明ZnO-GO/CGH具有互连孔的3D多孔网络结构,ZnO-GO纳米片在多孔网络结构中堆积出类似花瓣状结构,保留的孔道结构有利于提高复合材料的吸附能力。TEM表明ZnO在甲壳素石墨烯水凝胶中暴露出(101)晶面,晶格条纹间距约为0.25 nm。XRD表明复合ZnO-GO的甲壳素石墨烯水凝胶并没有改变ZnO的原有晶面。拉曼光谱表明,与GO相比,ZnO-GO/CGH的拉曼光谱具有轻微蓝移可以表明ZnO-GO和CGH在相互作用过程中产生表面杂化。XPS表明在复合反应后GO的一部分被还原了,尚未完全除去的含氧官能团使得ZnO-GO/CGH具有良好的亲水性并有助于复合水凝胶在水中的净化。(2)考察了ZnO-GO/CGH在可见光下对MB的去除效果,分别从添加还原剂VC、ZnO-GO的掺杂量、催化剂用量、底物浓度和pH等因素进行探索。选择VC还原剂制备的1%ZnO-GO/CGH复合材料作为催化剂,确定了在可见光下的最佳反应条件:1 g/L的ZnO-GO/CGH对100 mL、30 mg/L和pH 7.0的MB溶液作用6 h后,MB去除率可达99%。相比ZnO/CGH来说,ZnO-GO/CGH中催化剂的负载量更低,且稳定性更好,重复使用5次以后,MB去除率仍可达93%,仍然与全新的催化材料接近。(3)ZnO-GO/CGH相比ZnO/CGH复合材料来说,机械强度也提高了1.4~2.43倍,整体机械强度在1.98–18.80 N范围内。这更利于催化剂的稳定性和工业应用,使得其在反应过程中不易脱落,易于回收。凝胶溶胀性实验发现,复合过程对材料的吸水性产生了影响,凝胶材料的持水能力为CGH>3%ZnO/CGH>1%ZnO–GO/CGH。在吸附溶胀30min后,纯甲壳素石墨烯水凝胶的持水性分别是3%ZnO/CGH和1%ZnO–GO/CGH的3.24和4.37倍,这表明催化剂的引入,大大提高了复合材料的催化活性。