石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种非金属聚合物半导体材料,具有合适的能带位置、可见光活性以及稳定的物理化学性质,这些特性使其成为光催化领域的研究热点。然而,块状的g-C3N4存在比表面积小、活性位点少以及载流子复合率高等问题,严重限制其光催化活性的提升。对此,本文以设计并制备高效的g-C3N4基光催化剂为出发点,通过形貌调控制备高表面积且富含活性位点的g-C3N4,并使之与过渡金属硫化物MoS2复合,促进载流子分离,实现其光催化活性的提升。具体研究内容和结论如下:(1)利用三聚氰胺和三聚氰酸之间的氢键自组装,经冷冻干燥得到超分子前驱体,并且通过优化煅烧温度,制备了由超薄纳米片组装而成的三维多孔的g-C3N4(DCN)。通过一系列表征证明了 DCN具有更大的表面积(112.3 m2 g-1)、丰富的边缘活性位点、更高的导带能级和有效的载流子分离,从而表现出了显著提升的光催化产氢性能。在可见光(λ≥420 nm)照射下,DCN的光催化产氢速率达到了 9.4 mmol h-1 g-1,相比块状g-C3N4提高了 16 倍。(2)采用简单的水热法制备了钴掺杂的1T-MoS2(CDM),并通过超声的方式将其作为助催化剂负载在DCN表面,构建了 CDM-D复合光催化剂。EDS元素分布图表明,Co元素被成功掺杂至MoS2。作为对比,同步合成纯1T-MoS2(CFM)和DCN的复合材料(CFM-D)。光催化产氢实验结果表明,20 wt%CDM-D产氢速率为3.8 mmol h-1 g-1,是20wt%CFM-D的3倍。通过光学和光电化学等一系列的表征手段证实了 20 wt%CDM-D复合催化剂具有更强的可见光吸收能力、较低的传输电阻以及有效的载流子分离,从而表现出了更高的光催化性能。