【摘 要】
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锂硫电池的理论能量密度高达2600 Wh Kg-1,与现有商用的锂二次电池相比具有突出优势。一般来说,传统的单质硫基正极材料在醚类电解液中会不可避免地发生多硫化锂的溶解问题,严重影响了锂硫电池的循环性能。而硫化聚苯胺（SPANI）这种新型硫化聚合物正极材料可以完美的适配商业化的碳酸酯类电解液,并且在放电过程中不会产生多硫化物,所以SPANI具有比单质硫基正极材料更优的循环性能。此外,SPANI还具
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锂硫电池的理论能量密度高达2600 Wh Kg-1,与现有商用的锂二次电池相比具有突出优势。一般来说,传统的单质硫基正极材料在醚类电解液中会不可避免地发生多硫化锂的溶解问题,严重影响了锂硫电池的循环性能。而硫化聚苯胺（SPANI）这种新型硫化聚合物正极材料可以完美的适配商业化的碳酸酯类电解液,并且在放电过程中不会产生多硫化物,所以SPANI具有比单质硫基正极材料更优的循环性能。此外,SPANI还具有合成方式简便、价格低廉等优点,使其具有良好的产业化潜力。但是,由于硫化聚苯胺自身较差的导电性及放电产物硫化锂较低的电导率,导致SPANI大倍率下的电化学性能表现不佳,这严重阻碍了SPANI的应用与开发。本论文针对如何提高硫化聚苯胺倍率性能这个棘手的问题,本文拟从提高正极材料的离子电导率或电子电导率两方面开展研究工作,详细如下:（1）将具有快离子导体属性的钛酸锂(Li4Ti5O12,简写为LTO)与硫化聚苯胺复合,以提高锂离子的扩散动力学,从而改善硫化聚苯胺的倍率性能。实验结果表明:以0.2 g钛酸锂制备的硫化聚苯胺/钛酸锂材料（编号;SPANI-LTO-2）,其倍率性能对比原始SPANI提升效果最为明显,0.5 C下SPANI-LTO-2与SPANI分别展现出了811.04 m Ah g-1与566.01 m Ah g-1的可逆放电比容量,在循环100圈后,SPANI-LTO-2的放电比容量为643.04 m Ah g-1,容量保持率高达79.29%;而SPANI比容量剩余为422.28 m Ah g-1,容量保持率仅为74.61%。结果表明,复合了钛酸锂后,硫化聚苯胺的倍率性能得到了明显的改善。（2）采用简单制备方法来合成硫化聚苯胺/二硫化钴（SPANI-Co S2）复合材料,利用二硫化钴的高电子电导率来改善硫化聚苯胺的倍率性能。实验结果表明:二硫化钴的存在能够有效的提高硫化聚苯胺的倍率性能,其中添加0.3 g碳酸钴制备的复合材料（编号:SPANI-Co S2-3）倍率提升效果最为明显,在2 C下SPANI-Co S2-3与SPANI分别展现出了640.44 m Ah g-1和449.60 m Ah g-1的可逆放电比容量,在经过500次循环后,SPANI-Co S2-3放电比容量仍有347.78 m Ah g-1,容量保持率高达54.30%;而SPANI的放电比容量只剩余160.77 m Ah g-1,容量保持率仅为35.76%。结果显示,复合了二硫化钴的硫化聚苯胺,其倍率性能得到明显提升。（3）为了获得兼具高倍率性能与良好体积比容量的SPANI复合材料。首先选择具有高振实密度的聚苯胺原材料,然后与单质硫及碳酸镍混合均匀后,制备得到硫化聚苯胺-二硫化镍（SPANI-Ni S2）复合材料,利用具有高电子电导率属性的二硫化镍来改善硫化聚苯胺的倍率性能。其中,以添加了0.2 g无水碳酸镍制备的复合材料（编号:SPANI-Ni S2-2）提升效果最为明显,在4 C大倍率下SPANI-Ni S2-2与SPANI分别展现出了520.31 m Ah g-1和336.99 m Ah g-1的高可逆放电比容量,在经过2000次循环后,SPANI-Ni S2-2容量仍有234.50 m Ah g-1,容量保持率高达45.07%。而SPANI放电比容量仅剩余24.95 m Ah g-1,容量保持率仅为7.40%。此外,前两章采用纳米级别原材料制备的SPANI-LTO-2和SPANI-Co S2-3的,振实密度分别为0.55 g cm-3和0.47 g cm-3,体积放电比容量仅为446.07 m Ah cm-3和420.41 m Ah cm-3;相比之下,本章所采用微米级别的球形原材料,能够使SPANI-Ni S2-2的振实密度高达0.93 g cm-3,且其在0.5 C下体积放电比容量为769.48 m Ah cm-3。说明采用微米级别的球形原材料与无水碳酸镍制得的硫化聚苯胺-二硫化镍复合正极材料,在拥有更高振实密度的同时,还因为二硫化镍的存在而显著改善了硫化聚苯胺的倍率性能。
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