【摘 要】
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迄今为止,影响SOFCs商业化进程的主要障碍是操作温度过高引起的连接体材料选择困难、性能衰减快等问题,因此降低SOFC操作温度已经成为SOFC研究者的共识。高性能阴极的开发已经成为降低SOFC工作温度的关键,成为当前SOFC研究中的重点问题之一。本文基于复合阴极的思想,通过溶胶凝胶法和溶液浸渍法结合低温烧结技术两种手段将Sm0.5Sr0.5CoO3(SSC)包覆在与氧化铈基电解质Sm0.2Ce0.
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迄今为止,影响SOFCs商业化进程的主要障碍是操作温度过高引起的连接体材料选择困难、性能衰减快等问题,因此降低SOFC操作温度已经成为SOFC研究者的共识。高性能阴极的开发已经成为降低SOFC工作温度的关键,成为当前SOFC研究中的重点问题之一。本文基于复合阴极的思想,通过溶胶凝胶法和溶液浸渍法结合低温烧结技术两种手段将Sm0.5Sr0.5CoO3（SSC）包覆在与氧化铈基电解质Sm0.2Ce0.8O1.925（SDC）热匹配较好的阴极材料Ca3Co4O9（CCO）上。通过透射电镜、X射线衍射、热膨胀仪等手段研究阴极粉体的微观形貌、物相组成和热膨胀系数,利用直流四电极法和阻抗谱技术对SSC@CCO复合阴极电化学性能进行研究。对比了两种方法合成的复合阴极的电化学性能,结果表明:通过溶胶凝胶法制备的复合阴极粉体呈核壳结构,平均粒径约为400nm。复合阴极材料的电子电导率随着SSC包覆量的增加而增加,当包覆比为4:1时,其最大值为320S×cm-1。经过SSC包覆的阴极的热膨胀系数相比于CCO阴极略有增加,但与SDC电解质的热膨胀系数(11.0×10-6k-1)相差不大,最大为13.4×10-6k-1。与纯CCO阴极以及等摩尔比的SSC与CCO机械混合的复合阴极相比,核壳结构阴极材料的极化面电阻显著降低,在相同温度下核壳复合阴极的极化面电阻是纯CCO阴极极化面电阻的1/4,比机械混合阴极的极化面电阻降低40%。经过20次热震循环,核壳结构复合阴极的极化面电阻无明显增加,表现出了良好的稳定性。对不同包覆量的核壳复合材料作为阴极,SDC为电解质的阳极支撑的单电池进行测试,阴极为4SSC@CCO的单电池性能最好,在750℃时其最大输出功率为496 mW×cm-2。以CCO多孔骨架为基体,通过溶液浸渍法制备的复合阴极的极化面电阻与纯CCO阴极的极化面电阻相比明显降低,且随着浸渍量的增加,极化面电阻逐渐减小,浸渍量为40%时,其最小值为0.35Ω×cm2。浸渍阴极的极化面电阻与烧结温度有密切的关系,当烧结温度为700℃时,阴极的极化面电阻最小。为优化浸渍材料在阴极骨架上的分布与复合阴极的性能,采用溶液浸渍结合低温水热处理组装了浸渍阴极,电化学测试结果表明水热处理可明显降低阴极的极化面电阻,经水热法处理的复合阴极的极化面电阻约为浸渍结合高温烧结的复合阴极的极化面电阻的50%。说明浸渍结合水热处理是改善浸渍阴极性能的有效措施。
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